新しい非線形分光計測法による界面超高速ダイナミクスの研究

使用新的非线性光谱测量方法研究界面超快动力学

• 批准号: 09F09503
• 负责人: 田原 太平
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: The Institute of Physical and Chemical Research
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2009
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2009 至 2010
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-09F09503/
• 关键词: 非線形分光; 先端計測; 界面; 振動分光; 脂質; 非線形分光; 先端計測; 界面; 振動分光; 脂質

受け入れ研究室である理研・田原分子分光研究室が開発したヘテロダイン検出マルチプレクス振動和周波分光(HD-VSFG)を用いて研究を行った。VSFG分光法では、赤外光(振動数ω_1)と可視光(振動数ω_2)を界面に照射し、界面から発する和周波信号(振動数ω_1+ω_2)を検出する。この和周波信号は、赤外光が界面分子の振動準位に共鳴すると強度が増大するので、これを利用して界面選択的な振動スペクトルを測定することが出来る。われわれはこのVSFG測定において、発生する和周波信号を参照光と位相関係を確定して混合することによってヘテロダイン検出(HD-VSFG)測定を実現し、二次非線形感受率の自乗(|χ^<(2)>|)ではなく、二次の非線形感受率そのもの(χ^<(2)>)の実部と虚部のスペクトルの測定を可能にした。脂質膜-水界面は生体膜のモデル系であり、そこにおける水の状態を明らかにすることは生体膜界面の性質を知るうえできわめて重要である。そこでまず、Mondal博士は空気水界面に荷電をもつヘッドグループを有する脂質の単分子膜を作成し、脂質/水界面の振動スペクトル(χ^<(2)>の虚部スペクトル)の測定を行った。その結果、荷電の正負によって界面水のOH伸縮振動のバンドの正負が逆転すること、すなわち界面の水分子の平均的絶対配向が逆転することがわかった。この発見を論文として発表するとともに、さらに複雑なヘッドグループを持つ脂質び脂質/水界面の研究に進み、その振動スペクトルをHD-VSFG法で測定した。これによって双性イオン性ヘッドグループを持つ脂質と水の界面における水分子は複雑かつ特徴的な構造をとっていることがわかった。

这项研究是使用由Riken和Tahara Molecular Spectroscopicy Laboratory（宿主实验室的Riken和Tahara Molecular Spectroscopicy Laboratory开发的）使用杂差检测多重振荡总和频谱（HD-VSFG）进行的。在VSFG光谱中，红外光（频率ω_1）和可见光（频率ω_2）被照射到界面，并检测到从界面发出的总频率信号（频率ω_1+ω_2）。当红外光与界面分子的振动水平共鸣时，总和信号的强度增加，并且可用于测量界面选择性振动光谱。在此VSFG测量中，我们通过确定带有参考光的生成的总和频率信号之间的相位关系，实现了异差检测（HD-VSFG）测量，并允许测量象牙非线性敏感性速率本身的真实和虚构部分的光谱，而不是（χ^<（2）>^<（2）> | 2 | 2 |二次非线性敏感性率。脂质膜 - 水界面是生物膜的模型系统，澄清其中的水状态以了解生物膜界面的性质非常重要。首先，Mondal博士创建了一个脂质的单层，其头部在空气水界面充电，并测量了脂质/水界面的振动光谱（χ^<（2）>）的振动光谱。结果，发现正电荷和负电荷逆转了界面水的OH拉伸振动的正和负带，即，界面处的水分子的平均绝对方向是反转的。这一发现是作为论文发表的，此外，我们继续使用复杂的头部组研究脂质和脂质/水接口，并使用HD-VSFG方法测量了振动光谱。这表明脂质和水之间的水分子具有复杂而独特的结构。