Development of multi layer adsorption theory for low-energy separation in multi-component systems

多组分体系低能分离多层吸附理论的发展

• 批准号: 22K14527
• 负责人: 廣森 浩祐
• 金额: $ 2.91万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14527/
• 关键词: 吸着; 速度論; 量子化学計算; 吸着プロセス; マルチスケール計算; 自由エネルギー

多層吸着現象を利用した分離プロセスの効率的な設計手法の確立を目的とし、実験なしでプロセス設計に必要なモデルパラメータの推算法の確立を目指した。本研究では、３つの成分が関与する競争吸着現象を対象として、以前の研究で実験結果とのフィッティングで得られたモデル定数の推算値を計算化学により吸着現象に関与する成分に固有の物性から推算可能かどうかを検討した。まず、３種類9個あるうちのモデル定数のうち、平衡現象に関する２種類６個の推算を試みた。ここでは、吸着現象の前後における系内の自由エネルギー変化を推算するため、吸着前後の化学種を対象に、原子団寄与法あるいは量子科学計算によるアプローチで標準生成ギブズエネルギーや溶解度パラメータの推算を試みた。得られた推算値を、以前の研究でフィッティングによって推算したモデル定数と比較した。その結果、原子団寄与法を用いて得られたモデル定数と、フィッティングによって推算したモデル定数との間に相関関係が得られ、実験なしで吸着プロセスの設計が可能なことが示唆された。同様に量子化学計算から得られた推算値を、フィッティングでのモデルパラメータと比較したところ、計算負荷は大きくなるものの、モデル定数の精度が向上することが分かった。さらに、高精度かつ低計算負荷で推算する手法の探索にも取り組んだところ、モデル定数の改善も達成できた。本研究で得られた推算値を用いて、既に構築している吸着充填塔の設計に関するモデルのシミュレーションを実施したところ、吸着充填塔の応答試験曲線を良好に表現できることが明らかとなった。

目的是建立一种使用多层吸附现象进行分离过程的有效设计方法，并建立一种无需实验即可估算过程设计所需的模型参数的方法。在这项研究中，我们研究了是否可以使用计算化学中涉及吸附现象所涉及的成分所独有的物理特性来估算通过与先前研究中的实验结果拟合获得的模型常数的估计值。首先，我们试图估算9种模型的三种类型的六种模型常数。在本文中，为了估计吸附现象前后系统内部的自由能变化，我们尝试使用原子组贡献方法或吸附后化学物质的量子科学计算方法来估计标准生成的吉布斯能量和溶解性参数。将获得的估计值与以前的研究中拟合估计的模型常数进行了比较。结果，使用原子组贡献方法获得的模型常数与通过拟合估算的模型常数之间获得了相关性，这表明可以在没有实验的情况下设计吸附过程。同样，当将从量子化学计算获得的估计值与拟合中的模型参数进行比较时，发现尽管计算负载增加，但模型常数的精度得到了提高。此外，我们还致力于搜索一种以高精度和低计算负载估算的方法，并能够改善模型常数。使用本研究中获得的估计值，我们对已经构造的吸附填充柱的设计进行了模拟模拟，并揭示了吸附填料柱的响应测试曲线可以很好地表达。

项目成果

多成分吸着系における吸着モデル定数の推算方法の検討

多组分吸附体系吸附模型常数估计方法研究

• 发表时间: 2022
• 作者: Y. Hiraga;M. Watanabe;布留川亜美,廣森浩祐,高橋厚,北川尚美
• 通讯作者: 布留川亜美,廣森浩祐,高橋厚,北川尚美