反応経路自動探索法の周期系への拡張と結晶の特性予測

自动反应路径搜索方法扩展到周期系统和晶体性质预测

• 批准号: 18J10122
• 负责人: 高木 牧人
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Yokohama City University (2019)Hokkaido University (2018)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2018
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2018-04-25 至 2020-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-18J10122/
• 关键词: 人工力誘起反応法; 結晶構造探索; 炭素結晶; 高圧; 結晶構造予測; 量子化学計算; 反応経路自動探索; 速度論的安定性; リン光

私はこれまで、人工力誘起反応法を固体系へ拡張することで結晶構造および反応経路探索法(PBC/AFIR法)の開発を行ってきた。本研究ではPBC/AFIR法の応用として、①複雑系への応用を行った。また、②高圧条件下での結晶構造探索をできるように手法の拡張を行った。また、③実験との共同研究も実施した。①複雑系への適用：本手法を用いて炭化ケイ素の結晶構造探索を行なった。得られた構造に対しバンドギャップの計算も行い、構造の特徴との関連を議論した。探索の結果、10000構造以上が得られた。この中には熱力学的に安定で欠損を有し、バンドギャップがこれまで報告されているものよりも小さい構造が得られた。②高圧条件下での結晶構造探索：ポテンシャルエネルギー曲面に圧力と体積の積を加えたエンタルピー曲面上をPBC/AFIR法を用いて探索することで、任意の圧力下での結晶構造探索、反応経路探索を可能とした。本手法の適用例として、炭素結晶構造探索を0 GPaと100 GPaでそれぞれ行った。100 GPaでは 0 GPaに比べ、密度の高い分布が得られた。また、100 GPaではダイヤモンドよりも密度の高い3つの新規構造が得られた。③実験グループとの共同研究岡山大学の羽田助教(当時)とカーボンナノチューブを束ねたものを加熱することで、カーボンナノチューブ間に存在するアモルファスカーボンがグラファイト様構造に変化する過程の反応経路を解析し、最適な加熱時間や温度条件の予測を行った。さらに、横浜国立大学の藪内教授とは、リチウム酸化物を結晶構造探索を行い、準安定構造の構造解明を試みている。また、物質・材料研究機構の若原博士とフラーレン/ポルフィリン共結晶の近赤外光応答の実験に対する、理論計算の共同研究も実施した。

我一直在通过将人工力诱导反应方法扩展到固态系统来开发晶体结构和反应路径探索方法（PBC/AFIR方法）。在本研究中，我们将 PBC/AFIR 方法应用于 (1) 复杂系统。此外，（2）我们扩展了该方法，使得能够在高压条件下搜索晶体结构。我们还与③实验进行了联合研究。 ①在复杂系统中的应用：利用该方法，我们研究了碳化硅的晶体结构。我们还计算了所得结构的带隙并讨论了其与结构特性的关系。搜索的结果是，获得了超过 10,000 个结构。其中，我们获得了一种热力学稳定的结构，具有缺陷，并且比迄今为止报道的结构具有更小的带隙。 ②高压条件下的晶体结构搜索：通过在势能面上添加压力和体积的乘积进行搜索，利用PBC/AFIR方法搜索任意压力下的晶体结构和反应路径。 。作为该方法的应用示例，分别在0 GPa和100 GPa下进行碳晶体结构搜索。在 100 GPa 下获得的分布比在 0 GPa 下更密集。此外，在100 GPa下，获得了三种密度比金刚石更高的新结构。 ③ 与实验组的合作研究与当时的冈山大学羽田助理教授一起，分析了通过加热碳纳米管束，碳纳米管之间存在的无定形碳转变为类石墨结构的反应路径。预测了最佳加热时间和温度条件。此外，我们与横滨国立大学矢渊教授合作，正在探索氧化锂的晶体结构，并试图阐明其亚稳态结构。我们还与国立材料科学研究所的若原博士共同研究了富勒烯/卟啉共晶体的近红外光响应实验的理论计算。

项目成果

人工力誘起反応法を用いた結晶構造予測: 炭化ケイ素への適用

使用人工力诱导反应方法预测晶体结构：在碳化硅中的应用

• 发表时间: 2019
• 作者: 高木 牧人;前田 理;立川 仁典
• 通讯作者: 立川 仁典

Structural and Electronic Properties, Isomerization, and NO Dissociation Reactions on Au, Ag, Cu Clusters

Au、Ag、Cu 团簇的结构和电子特性、异构化和 NO 解离反应

• DOI: 10.2477/jccj.2018-0044
• 发表时间: 2019
• 期刊: Journal of Computer Chemistry, Japan
• 作者: Yusuke KONDO;Rina TAKAHARA;Hirono MOHRI;Makito TAKAGI;Satoshi MAEDA;Takeshi IWASA;Tetsuya TAKETSUGU
• 通讯作者: Tetsuya TAKETSUGU

人工力誘起反応法による結晶の速度論的安定性の予測: Cco-C8(Z-Carbon)への適用

利用人工力诱导反应法预测晶体的动力学稳定性：在Cco-C8(Z-Carbon)中的应用

• 发表时间: 2018
• 作者: 高木 牧人;住谷 陽輔;前田 理
• 通讯作者: 前田 理

Crystal structure prediction by artificial force induced reaction method: Applications to silicon carbide

人工力诱导反应法晶体结构预测：在碳化硅中的应用

• 发表时间: 2019
• 作者: Makito Takagi;Satoshi Maeda;Masanori Tachikawa
• 通讯作者: Masanori Tachikawa

Systematic Crystal Structure Prediction by Artificial Force Induced Reaction Method: A case study on carbon crystal

人工力诱导反应法系统晶体结构预测：以碳晶体为例

• 发表时间: 2019
• 作者: Makito Takagi;Satoshi Maeda;Masanori Tachikawa
• 通讯作者: Masanori Tachikawa