多重計算を用いた半導体中での水素機能に関する系統的理解

使用多种计算系统地了解半导体中的氢功能

基本信息

批准号：
20J21608
负责人：
角田直樹
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J21608/
关键词：
半導体酸化物水素点欠陥第一原理計算

项目摘要

半導体中の水素不純物は、キャリア生成及びキャリア補償の主な原因であることが知られている。結晶中で多様な振る舞いを示す水素の安定性や微視的な状態を理解するには、第一原理計算を用いたシミュレーションが有用である。本研究では、第一原理計算により、数百規模の半導体材料、特に酸化物中の水素不純物に対して系統的な計算を行い、結晶中の水素の振る舞いに関する普遍的な理解を目的とする。本年度前半は、昨年度に行った格子間型の水素不純物に関するハイスループット計算に加え、酸素サイト置換型のモデルを考慮してその一連の計算を追加した。最終的に900種類程度の酸化物における、格子間の三つの電荷状態(＋、0及び－)と、酸素サイトのヒドリドイオンの四種類の状態についての計算データを得た。これらのエネルギー、電子状態及び局所構造の解析を行った結果、様々な酸化物の水素不純物形成エネルギー及び電荷遷移準位(+/－)の違いは、ホストの酸化物の電子構造や静電ポテンシャル等によって概ね説明できることが分かり、水素の振る舞いに関する理解が深まった。また、得られたプロトン形成エネルギーを基に、p型半導体の候補の探索を行った。有望と思われる酸化物について更なる検討を行った結果、空孔形成エネルギーの観点からn型ドーピングは比較的容易であるものの、p型ドーピングは難しいことが示唆された。本年度後半は、得られた形成エネルギーと電荷遷移準位(+/－)についての線形回帰モデル及びランダムフォレスト回帰モデルを構築した。その結果、形成エネルギー及び遷移準位については手法間の予測精度の差が小さく、線形のモデルで概ね表現できることが分かった。また、得られたモデルの重要な記述子を解析することで、酸化物における水素不純物の振る舞いの傾向を議論する上で有益となる知見を得た。

已知半导体中的氢杂质是载流子产生和载流子补偿的主要原因。使用第一性原理计算进行模拟有助于了解氢的稳定性和微观状态，氢在晶体中表现出各种行为。在这项研究中，我们利用第一性原理计算对数百种半导体材料（尤其是氧化物）中的氢杂质进行了系统计算，目的是普遍了解氢在晶体中的行为。今年上半年，我们除了去年进行的间隙氢杂质的高通量计算外，还增加了一系列考虑氧位点替代模型的计算。最终，我们获得了约900种氧化物中三种间隙电荷态（+、0、-）和氧位上氢阴离子的四种状态的计算数据。通过分析这些能量、电子态和局域结构，我们发现各种氧化物的氢杂质形成能和电荷跃迁能级（+/-）的差异是由于主体氧化物的电子结构和静电势造成的。发现这可以大致解释如下，加深了我们对氢行为的理解。我们还根据获得的质子形成能寻找 p 型半导体的候选材料。对有前景的氧化物的进一步研究表明，从空位形成能的角度来看，n型掺杂相对容易，但p型掺杂很困难。今年下半年，我们对获得的生成能和电荷跃迁水平（+/-）构建了线性回归模型和随机森林回归模型。结果发现，对于形成能和跃迁能级，这些方法之间的预测精度差异很小，并且通常可以用线性模型来表达。此外，通过分析所获得模型的重要描述符，我们获得了有助于讨论氧化物中氢杂质行为趋势的知识。