Redox性格子S種の直接電気励起で創る革新的アルカン脱水素の構造体触媒システム

通过直接电激发氧化还原晶格 S 物种创建用于烷烃脱氢的创新结构催化剂系统

基本信息

批准号：
21H01701
负责人：
渡部綾
金额：
$ 10.98万
依托单位：
Shizuoka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

アルカンの脱水素反応では気相中熱分解と逐次反応による副生成物の抑制が重要であり，触媒充填型反応システムの欠点でもある。本研究では，触媒反応場に直接電気エネルギーを投入して気相分解を回避し，かつ硫化物系触媒の表面格子硫黄種のレドックス機能性を電気的に励起することで，高活性と高選択的な低級アルカンの脱水素反応場を構造体触媒システムで創製する。本研究のポイントは，表面格子硫黄種のレドックス性を，電力投入の直接励起が可能な構造体触媒上に創出し，電力可変からそのレドックス性を巧みに制御すること，そして構造体触媒場がもつガス流れの整流性確保から過反応を抑制することであり，この二つの重畳効果によって革新的な脱水素システムを構築することである。前年度は，通電加熱による触媒部の選択的加熱で，過剰な熱分解反応を抑制して高選択率でC5オレフィン類を生成することを見出した。そこで2022年度は，反応条件を最適化し，高収率かつ高選択率でC5オレフィン類を得る条件を探索した。通電量や構造体触媒の基材を変更することによって，反応特性（転化率や選択率）が向上することがわかった。特に，基材様式の変更が，オレフィン類への選択率の大幅な向上を達成した。さらに本反応システムを拡張するため，C3脱水素の系に適用した。その結果，触媒成分を塗布せずに，基材に直接電気エネルギーの投入によって選択率高くC3オレフィン類が得られることを見出した。

在烷烃的脱氢反应中，气相中的热分解和由于连续反应而产生的副产物的抑制很重要，这也是催化剂填充的反应系统的缺点。在这项研究中，我们的目标是通过直接将电能输入催化反应场以避免气相分解，并通过电激发硫化物催化剂表面晶格硫物种的氧化还原功能来实现高活性和高选择性。使用结构化催化剂体系的低级烷烃脱氢反应领域。本研究的重点是在可直接通过功率输入激发的结构催化剂上创造表面晶格硫物种的氧化还原性质，通过改变功率巧妙地控制氧化还原性质，并开发结构催化剂领域。目的是通过确保气流整流来抑制过度反应，并结合这两种效应构建创新的脱氢系统。去年，我们发现利用电加热对催化剂部分进行选择性加热，可以抑制过度的热分解反应，高选择性地生产C5烯烃。因此，2022年，我们优化了反应条件，寻找高收率、高选择性获得C5烯烃的条件。研究发现，通过改变所施加的电流量和结构化催化剂的基材，可以改善反应特性（转化率和选择性）。特别是，改变底物类型可以显着提高烯烃的选择性。为了进一步扩展该反应体系，我们将其应用到C3脱氢系统中。结果，我们发现通过直接将电能施加到基材上而不使用任何催化剂成分，可以高选择性地获得C3烯烃。

项目成果

期刊论文数量（12）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

通電加熱式Fe系構造体触媒システムによるH2S共存のイソペンタン脱水素特性

电加热铁基结构化催化剂体系在 H2S 共存下的异戊烷脱氢特性

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
渡部綾;黒崎ありさ;柄澤文哉;赤間弘;Verma Priyanka;福原長寿
通讯作者：
福原長寿

気相 S 種を活用する触媒反応プロセス群の開拓

开发一组利用气相硫物种的催化反应过程

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
渡部綾
通讯作者：
渡部綾

内部オレフィンの異性化+脱水素に及ぼす鉄系触媒と硫化水素の共存効果

铁基催化剂与硫化氢共存对内烯烃异构化+脱氢的影响

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
柄澤文哉;渡部綾;宮城裕一;渡辺克哉;Verma Priyanka;福原長寿
通讯作者：
福原長寿

Effect of co-feeding hydrogen sulfide on dehydrogenation of C4, C5 alkane over transition metalbased catalysts

共进料硫化氢对过渡金属基催化剂上C4、C5烷烃脱氢的影响

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Arisa KUROSAKI; Chikamasa YOKOYAMA; Ryo WATANABE; Yuichi MIYAGI; Syota KAYAGI; Nobuyasu OHSHIO; Choji FUKUHARA
通讯作者：
Choji FUKUHARA

硫化物系触媒の格子S種を活用するレドックス型触媒プロセス群の開拓

开发一组利用晶格S型硫化物基催化剂的氧化还原型催化剂工艺