任意の電子励起固有状態に適用可能な密度汎関数理論の提案とソフトの開発・普及

适用于任意电子激发本征态的密度泛函理论的提出以及软件的开发和传播

基本信息

批准号：
21H01877
负责人：
大野かおる
金额：
$ 10.82万
依托单位：
Yokohama National University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2026-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01877/
关键词：
電子励起状態第一原理計算準粒子理論 GW近似密度汎関数理論

项目摘要

本研究は、任意の電子励起固有状態に適用可能な「拡張準粒子理論」(2017年J. Chem. Phys.誌)と、準粒子波動関数の規格化を保証する「拡張Kohn-Sham理論」(2021年Phys. Rev.B誌(Letter))の理論基盤に基づいている。昨年度、予定通り、この内容を「基本法則から読み解く物理学最前線シリーズ」(共立出版)の27巻として「第一原理計算の基礎と応用」と題する本に著し、出版した。さらに、本理論に基づき、CH4, NH3, H2O, CH3OH分子に対して、内殻電子がX線吸収により外殻に励起された(深い内殻正孔を持つ)電子励起状態を初期状態として、価電子が再び内殻に落ちるX線発光過程(共鳴非弾性X線散乱)のGW+BSE計算に成功し、論文発表した(PCCP誌)。本研究で提案する新理論に基づいて基づく任意の電子励起固有状態の計算を実行できるようなユーザーフレンドリーなプログラムOMBOの開発を目指して、CASTEPなどの既存のプログラムとの比較を行いながら、TOMBOのブラッシュアップを図っている。昨年度は、予定通り、TOMBOの別バージョンとして完成していた自己無撞着GWΓ法のプログラムを TOMBOの最新バージョンに移植することに成功した。また、TiO2結晶にC,Nを同時ドープすることによりバンドギャップが可視光吸収域に縮まることをTOMBOのGW計算で明らかにし、論文発表した(Comp. Mat. Sci.誌)。さらに、従来のGW+BSE法で無視されてきた2次の交換項の寄与を複数の分子で計算し、その効果の大きさを論文発表（Phys. Rev. B誌）、銅の金属スラブ表面付近の真空領域における誘電関数の振る舞いをTOMBOで第一原理計算し、金属表面付近の顕著な電場増強効果を明らかにし、論文発表した（J. Phys. Soc. Jpn.誌）。

这项研究基于“扩展准粒子理论”（J. Chem. Phys.，2017），该理论可应用于任何电子激发本征态，以及“扩展 Kohn-Sham 理论”，可保证准粒子波函数（2021 Phys. Rev.B（信件））。去年，我按照计划，将这些内容撰写并发表在《第一性原理计算的基础与应用》一书中，作为《物理学前沿基本定律丛书》（共立出版社）第27卷。此外，基于该理论，对于CH4、NH3、H2O、CH3OH分子，初始态是电子激发态，其中内层电子通过X射线吸收被激发到外壳层（具有较深的内层孔）。我们成功计算了价电子落回内壳的X射线发射过程（共振非弹性X射线散射）的GW+BSE，并发表了论文（PCCP期刊）。为了开发 OMBO，这是一个用户友好的程序，可以根据本研究中提出的新理论执行任意电子激发本征态的计算，我们与我正在尝试温习 TOMBO 的现有程序（例如 CASTEP）进行了比较。去年，我们按照计划，成功地将作为TOMBO的独立版本完成的自洽GWΓ方法程序移植到最新版本的TOMBO中。我们还发表了一篇论文（Comp. Mat. Sci.），利用 TOMBO 的 GW 计算揭示了将 C 和 N 同时掺杂到 TiO2 晶体中可以将带隙缩小到可见光吸收区域。此外，我们使用多个分子计算了在传统 GW+BSE 方法中被忽略的二阶交换项的贡献，并发表了一篇关于影响大小的论文 (Phys. Rev. B)。使用 TOMBO 对附近真空区域介电函数行为的原理计算揭示了金属表面附近显着的电场增强效应，结果发表在论文（J. Phys. Soc. Jpn.）上。