高次多元系窒化物ウルツァイトの創製と機能開拓

高维多维氮化物纤锌矿的制备及功能开发

• 批准号: 21K04913
• 负责人: 末廣 隆之
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: National Institute for Materials Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04913/
• 关键词: 窒化物; 多元系化合物; 光触媒; 水分解; 蛍光体

本年度より、開発したLi1-xZnxGe2-xGaxN3を用いた水分解反応による水素生成および酸素生成のテストリアクションに着手し、太陽光スペクトル下における光触媒特性を検証した。これまでに開発したx=1の端組成に相当するZnGeGaN3は3.03 eVの可視域にバンドギャップを有し、AM1.5Gの太陽光スペクトル照射下で約10および296 μmol/hの水素および酸素生成速度を示すことが確認された。一方、4.16 eVのバンドギャップを有するx-=0の端組成であるLiGe2N3は紫外光照射下では約127および52 μmol/hの比較的高い水素および酸素生成速度を示したが、AM1.5Gの太陽光照射条件下における水素および酸素生成は検出されなかった。今回開発した五元系固溶体に対し、x=0.05から0.90の組成範囲でAM1.5G照射下における触媒特性の系統的な評価を行った結果、酸素生成速度はバンドギャップの増大に従い、x=0.90における276 μmol/hからx=0.05における3 μmol/hまで単調に減少することが確認された。他方、水素生成速度は3.72 eVのバンドギャップを示すx=0.10組成付近から有意な上昇が観測され、x=0.50-0.80組成において約52から57 μmol/hの最大値に達し、x=0.90組成ではZnGeGaN3に近い約8 μmol/hまで低下する結果となった。本研究で開発したLi1-xZnxGe2-xGaxN3五元系ウルツァイト窒化物では、従来にない高次多元化に基づく広範な組成制御の実現により、水素生成特性に優れるLiGe2N3への太陽光スペクトル応答性の付与と、ZnGeGaN3における高い酸素生成活性の維持がx=0,50-0.80の最適組成条件下で達成され、理想的な水の量論分解を可能とする太陽光応答型光触媒の新規開発に有望な結果が得られた。

从今年开始，我们开始使用开发的Li1-xZnxGe2-xGaxN3测试通过水分解反应生产氢气和氧气的反应，并验证其在阳光光谱下的光催化性能。 ZnGeGaN3对应于迄今为止开发的x=1的边缘组成，在可见光区域的带隙为3.03 eV，在AM1.5G太阳光谱照射下产生约10和296 μmol/h的氢和氧。已确认它显示速度。另一方面，边缘组成为x-=0、带隙为4.16 eV的LiGe2N3在紫外光照射下表现出相对较高的氢和氧产率，分别约为127和52 μmol/h，但AM1.5G没有氢或氧。在太阳照射条件下检测到氧气的产生。对新开发的五元固溶体在x=0.05至0.90的组成范围内AM1.5G辐照下的催化性能进行了系统评价，结果表明，氧气产率随着带隙的增加而增加，其中x=0.90。确认了浓度从x=0.05时的276μmol/h单调降低至x=0.05时的3μmol/h。另一方面，从x=0.10的组成附近观察到氢生成速度显着增加，其带隙为3.72eV，并且在x=0.50时达到约52至57μmol/h的最大值。 -0.80 组成时，x=0.90 组成时，结果降低至约 8 μmol/h，与 ZnGeGaN3 接近。本研究开发的Li1-xZnxGe2-xGaxN3五组分纤锌矿氮化物基于前所未有的高维多重性实现了大范围的成分控制，使得改善LiGe2N3的太阳光谱响应成为可能，其具有优异的产氢性能。一种新型太阳能响应光催化剂，在 x=0.50-0.80 的最佳组成条件下，赋予 ZnGeGaN3 响应性并保持高产氧活性，从而实现理想的水化学计量分解，获得了有希望的开发结果。