電場触媒反応場における脱水素反応の低温駆動とその学理

电催化反应领域脱氢反应的低温驱动及其理论

基本信息

批准号：
21K04777
负责人：
小河脩平
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kochi University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

低級炭化水素のC-H結合活性化能を有し，外部電場印加によりプロトンを表面で伝導しうる「イオニクス担持金属触媒」の創製に取り組んだ。イオニクス担持金属触媒と外部電場とのシナジー効果により，低温でプロパンの脱水素反応を進行させることを目指した。反応装置には固定床流通式反応器を用い，整粒した触媒を充填し，その両端に直流電流を印加しうるステンレス製電極を設置し，300℃の電場中で反応を行った。本年度は触媒として，酸化セリウムに様々な金属カチオンをドープした複合金属酸化物担体にPtを担持したものを調製して用い，電場中でのプロパン脱水素活性に及ぼす担体の効果について検討を行った。前年度に電場中での触媒活性は投入電力に依存することを見出しているため，触媒毎に投入電力を変化させながら活性試験を行い，同じ投入電力の時の触媒活性を比較することで，担体の活性に及ぼす影響を検討した。酸化セリウムのセリウムカチオンの一部をジルコニウムカチオンで置換したセリアジルコニア担体を用いた際には，酸化セリウム担体を用いた際に比べて，同じ投入電力の時のプロパン転化率が1.3倍になった。一方，電場を印加せず，外部加熱のみの反応条件下で比較すると，両触媒間で活性の差は見られなかった。電場印加によって誘起される表面プロトン伝導が，炭化水素のC-H結合解離に重要な役割を果たすことが既報で示されているため，ジルコニウムカチオンをドープすることで，担体表面でのプロトン伝導が促進されることで転化率が向上したと考えた。これらの成果は学会等で発表した。

我们致力于创造一种“离子支撑的金属催化剂”，它能够激活低级烃中的C-H键，并可以通过施加外部电场在其表面传导质子。目的是通过离子负载金属催化剂和外部电场的协同作用，在低温下促进丙烷脱氢反应。反应器为固定床流动反应器，填充有尺寸的催化剂，反应器两端安装不锈钢电极，可通直流电，反应在300℃的电场中进行。今年，我们使用氧化铈掺杂各种金属阳离子并负载Pt制备的复合金属氧化物载体作为催化剂，研究了该载体对电场中丙烷脱氢活性的影响。去年，我们发现电场中的催化活性取决于输入功率，因此通过改变每种催化剂的输入功率进行活性测试，并比较相同输入功率下的催化活性，从而了解载体的效果对该活动进行了调查。当使用氧化铈中的一些铈阳离子被锆阳离子取代的氧化铈氧化锆载体时，在相同的输入功率下，丙烷转化率比使用氧化铈载体时高1.3倍。另一方面，当比较仅外部加热而不施加电场的反应条件时，两种催化剂之间没有观察到活性差异。先前的报道表明，施加电场引起的表面质子传导在碳氢化合物中C-H键的解离中起着重要作用，因此掺杂锆阳离子可以促进载体表面的质子传导，这被认为改善了载体表面的质子传导。转化率。这些成果在学术会议等上发表。