Control of interface between enzyme and carbon for high current density biofuel cells

高电流密度生物燃料电池中酶和碳之间界面的控制

基本信息

批准号：
21K04767
负责人：
田巻孝敬
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kagoshima University (2022)Tokyo Institute of Technology (2021)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

触媒として酵素を用いるバイオ燃料電池は、グルコースなどの生体に安全・安心な燃料が利用できるため、医療用補助具や携帯機器のポータブル電源として開発が期待されている。本研究では、バイオ燃料電池の電極材料として用いるカーボンと酵素との界面構造を制御することで、酵素が有する高い反応速度を活用してバイオ燃料電池の高電流密度化を図る。昨年度までの研究により、酵素および電極の間で電子授受を行っているメディエータ濃度(有効メディエータ濃度)の増加が電流密度の増加に有効であることが示され、酵素との高い反応性を有するポリエチレンイミン(PEI)骨格のレドックスポリマーとアントラセン二量体の複合化により高い触媒電流が得られることが示された。今年度は、固定化メディエータの安定性について検討を行った。PEI骨格へスペーサーを介さずにフェロセンを直接固定化した場合、電解液として用いる緩衝液の種類によって電位サイクルによりフェロセン由来の酸化還元ピーク面積、および酵素との反応による触媒電流が減少した。これは、緩衝液中のアニオンを介したPEIとフェロセンカチオンの錯形成に由来する電気化学的失活によるものと考えられた。そこで、アルキルスペーサーを介してフェロセンの固定化を行った。スペーサーを介した固定により触媒電流値自体はわずかに減少したものの、電位サイクルに対する触媒電流の保持率が増加し、高電流密度と高い安定性を両立するメディエータ固定化法を明らかにした。今後は、さらなる電流密度と安定性の向上へ向けて、被覆密度やポリマー構造等の界面構造制御を進める。

使用酶作为催化剂的生物燃料电池预计将被开发为医疗辅助设备和移动设备的便携式电源，因为它们可以使用对生物体安全可靠的燃料，例如葡萄糖。在这项研究中，我们的目标是通过控制生物燃料电池中用作电极材料的碳与酶之间的界面结构，并利用酶的高反应速率来提高生物燃料电池的电流密度。截至去年的研究表明，增加在酶和电极之间传递电子的介体浓度（有效介体浓度）对于增加电流密度是有效的。通过组合可以获得高催化电流。亚胺（PEI）骨架氧化还原聚合物和蒽二聚体。今年，我们研究了固定介体的稳定性。当二茂铁在没有间隔物的情况下直接固定在PEI骨架上时，源自二茂铁的氧化还原峰面积和由于与酶反应而产生的催化电流由于电势循环而降低，这取决于用作电解质的缓冲剂的类型。这被认为是由于PEI和二茂铁阳离子通过缓冲溶液中的阴离子形成复合物而导致电化学失活。因此，二茂铁通过烷基间隔基固定。尽管由于通过间隔物固定，催化电流值本身略有下降，但催化电流对电位循环的保留率有所增加，揭示了一种实现高电流密度和高稳定性的介体固定方法。未来，我们将继续控制涂层密度和聚合物结构等界面结构，以进一步提高电流密度和稳定性。