持続可能な社会を実現する生物電気化学的エネルギー変換系の基盤構築と応用展開

生物电化学能量转换系统基础设施建设及应用开发，实现可持续社会

基本信息

批准号：
20J21308
负责人：
足立大宜
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

生物電気化学的エネルギー変換系は，持続可能な社会に向けた新奇エネルギー変換機構である．本反応系の実用化においては，生体触媒の特性を詳細に解析することが必要である．そこで本年度は，生体触媒の基礎評価と応用展開を目指し，多角的なアプローチから下記の研究を遂行した．【酢酸菌由来アルコール/アルデヒド脱水素酵素による直接電子移動型カスケード反応系】一部の酸化還元酵素は，電極と直接電子授受を行うことで，触媒反応を進行することができる．このような直接電子移動反応は，外来の介在物質を介して電子移動を行う場合と比較してエネルギーロスが少なく，生物電気化学的エネルギー変換系においても望ましい反応様式である．本研究では，酢酸菌由来の呼吸鎖酵素であるアルコール脱水素酵素およびアルデヒド脱水素酵素に注目し，本酵素の直接電子移動反応についての詳細な解析を行った．まず，クライオ電子顕微鏡を用いた単粒子像解析の結果，両酵素の立体構造を世界で初めて解明した．次に，得られた構造情報を踏まえ，反応場となる電極表面の修飾化合物を最適化することで，直接電子移動特性の向上に成功した．最後に，両酵素反応を組み合わせることで，エタノール→アセトアルデヒド→酢酸という2段階酸化反応を実験的および理論的観点から考察・実証した．本研究成果は，酵素構造が直接電子移動特性向上において有力な手掛かりとなることを意味するのと同時に，天然の呼吸鎖を再現した理想的なエネルギー変換系を構築した点において，非常に価値のある知見である．

生物电化学能源转化系统是针对可持续社会的新型能量转换机制。在该反应系统的实际应用中，有必要详细分析生物催化剂的特性。因此，今年，我们从多方面的方法进行了以下研究，旨在评估基本的生物催化剂并开发生物催化剂的应用。 [直接电子转移级联反应系统使用乙酸细菌衍生的酒精/醛脱氢酶]一些氧化还原酶可以通过直接用电极发送和接收电子来进行催化反应。这种直接电子转移反应的能量损失比通过外国介入材料进行电子传递时的能量损失少，并且是生物电化学转化系统的理想反应模式。在这项研究中，我们专注于酒精脱氢酶和醛脱氢酶，它们是源自乙酸细菌的呼吸链酶，并对该酶的直接电子转移反应进行了详细的分析。首先，通过使用低温电子显微镜进行单个粒子图像分析，阐明了世界上对这两种酶的三维结构的首次阐明。接下来，基于获得的结构信息，我们通过优化电极表面上的修饰化合物，成功地改善了直接电子传输特性，该化合物用作反应场。最后，通过将这两种酶反应结合起来，我们从实验和理论的角度检查并证明了乙醇→乙醛→乙酸的两阶段氧化反应。这一研究发现非常有价值，因为酶结构是改善电子传输特性的强大线索，同时还创建了一个理想的能量转换系统，可再现自然呼吸链。