金基二元金属团簇结构及性质的理论研究

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AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    10904034
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    20.0万
  • 负责人：
    袁定旺
  • 依托单位：
    湖南大学
  • 学科分类：
    A2014.凝聚态物理新兴与交叉领域
  • 结题年份：
    2012
  • 批准年份：
    2009
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2010-01-01 至2012-12-31

项目摘要

本项目拟采用第一性原理计算方法，研究Pd、Pt合金原子在fcc模型金团簇表面上的几何分布以及一些小分子（如一氧化碳，乙烯，甲醇等）在合金团簇上的吸附与反应机理。探讨金基二元金属团簇体系中表面合金原子的分布（"几何效应"）对金团簇性能尤其是催化性能的影响。通过计算小尺寸金基二元金属团簇在二氧化钛表面上吸附，研究合金原子对衬底金团簇结构的影响，从而探讨合金团簇在氧化物表面上的成核过程；并进一步研究小分子在氧化物衬底金基二元金属团簇上的吸附与反应。本项目将从理论角度探索金基合金团簇在新能源和环境等与催化相关的过程中的应用，并为实验上制备尺寸均匀、分散性好的新型、高效衬底团簇催化材料提供有效的技术路线。

结项摘要

本项目主要结果概括为：.一、Pd修饰的Au表面，CO氧化活性与Pd原子的分布密切相关，Au（111）表面上，第一近邻的Pd dimer对催化 具有高催化活性。CO氧化通过两步进行，即：CO+O2--OOCO--CO2+O。Pd dimer上，形成OOCO只需要克服0.29 eV的能垒；但Pd trimer上的能垒为0.69eV。对于CO+O-CO2反应可以通过Langmuir-Hinshelwood机制进行，Pd dimer和trimer上的能垒分别为0.56 和0.52 eV。.二、Au纳米颗粒上，Pd monomer，dimer和trimer能明显地改善金纳米颗粒催化CO氧化反应的能力。形成中间产物OOCO的能垒为0.19-0.32eV。原子氧可以被另外一个CO分子通过Langmuir-Hinshelwood机制或Eley-Rideal机制氧化掉。.三、PdAu表面上，氧分子的分解能垒不仅与Pd原子的几何构型有关，而且还与Pd原子的配位数有关；PdAu（111）表面上，O2分解能垒(>1.00eV)远大于其脱吸附能(约0.20)，而金台阶表面[如Au（322）]上连续分布的Pd原子（Pd trimer）脱吸附能增加到～1.00eV，其近似和氧分子的分解能垒相等。因此，低原子数配位的Pd原子能促进O2 的低温分解过程。.四、Au(111)表面上，Pd原子分布对HCOOH脱氢影响较小，C-H和O-H键激活具有能同时进行。但，对于没有三重Pd空位连续分布的Pd原子能抑制CO的产生，COOH--CO+OH反应需要的激活能为～1.00eV；HCOOH脱氢主要通过non-CO 路径进行。研究结果表明：合适的Pd和Au的原子分布能明显提高蚁酸直接氧化燃料电池阳极反应的效率。.五、本项目研究发现：PdmAun（m+n=7）双金属团簇在石墨烯衬底上表现出高的稳定性，最低能量结构的PdAu团簇趋向于形成bilayer结构。稳定的PdAu团簇通过Pd原子（原子数不大于4）和石墨烯相结合。而且，对于Au-rich团簇，如Pd2Au5和Pd3Au4，CO能直接和O2分子反应形成稳定的中间产物OOCO，其能垒为～0.20eV。同时这个中间产物很容易通过O-O键分解形成CO2和O。PdAu团簇中的Pd原子一方面能明显提高其在石墨烯上的稳定性， 同时也能改善Au团簇的催化活性。

项目成果

期刊论文数量（7）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
First-principles investigations of O2 dissociation on low-coordinated Pd ensembles over stepped Au surfaces
阶梯状 Au 表面低配位 Pd 系综上 O2 解离的第一性原理研究
  • DOI：
    10.1016/j.physleta.2012.10.011
  • 发表时间：
    2012-10
  • 期刊：
    Physics Letters. Section A: General, Atomic and Solid State Physics
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    D. W. Yuan;Z. R. Liu;Y. Xu
  • 通讯作者：
    Y. Xu
Catalytic activity of Pd ensembles incorporated into Au nanocluster for CO oxidation: A first-principles study
金纳米团簇中 Pd 整体对 CO 氧化的催化活性：第一性原理研究
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    Physics Letters. Section A: General, Atomic and Solid State Physics
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Yuan, D. W.;Liu, Z. R.
  • 通讯作者：
    Liu, Z. R.
Atomic ensemble effects on formic acid oxidation on PdAu electrode studied by first-principles calculations
第一性原理计算研究PdAu电极上甲酸氧化的原子系综效应
  • DOI：
    10.1016/j.jpowsour.2012.09.113
  • 发表时间：
    2013-02
  • 期刊：
    Journal of Power Sources
  • 影响因子：
    9.2
  • 作者：
    D. W. Yuan;Z. R. Liu
  • 通讯作者：
    Z. R. Liu
First-principles study of nitrogen-doped CuAlO2
氮掺杂CuAlO2的第一性原理研究
  • DOI：
    10.1016/j.physleta.2012.07.009
  • 发表时间：
    2012-08
  • 期刊：
    Physics Letters. Section A: General, Atomic and Solid State Physics
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Xu, Ying;Ao, Zhi Min;Yuan, Ding Wang
  • 通讯作者：
    Yuan, Ding Wang

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其他文献

组织不均匀性对铝合金焊接区裂纹的影响
  • DOI：
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  • 发表时间：
    2015
  • 期刊：
    电子显微学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    刘聪;袁定旺;杨修波;刘吉梓;秦芳;刘春辉;陈江华
  • 通讯作者：
    陈江华

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
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