煤矸石可控制备纳米分子筛-活性炭复合材料的性能与机理研究

Selecting coal gangue with low calorific value and multi-component as the research object, this project makes the most of major elements such as C, Si, Al, Na, K, etc to synthesize a series of low-cost and high activity nanoscale zeolite A or zeolite X-activated carbon composite materials. Firstly, the unknown thermodynamic parameters, such as standard Gibbs free energy of formation of some compounds in the reaction system are to be calculated, measured and verified. And the phase diagram and predominant phase diagram of some multiphase system will be calculated. Then, the chemical composition and synthesis condition of zeolite-activated carbon composite materials will be designed and determined. In the process of component of coal transformation to activated carbon, the microstructure of activated carbon could be controllable preparation through the study on transformation rules of material structures, pore structures, and oxygen-containing functional groups. The microstructure of zeolite could also be regulated through the study on grain growth kinetics and transformation rules of aperture of zeolite. The multi-factor technical parameters could be optimized in the manufacture process with improving the pattern recognition algorithm. Some zeolite with unknown crystal structure will be calculated. The relationship and synergy mechanism between the variation of microstructure or composition ratio and properties of nanoscale zeolite and activated carbon will be systematic studied. The results of this project will provide theories and methods for synthesis of nanoscale zeolite-activated carbon, which are used in the fields of catalytic and environment protection, by making use of the main component in coal gangue.

本项目以低热值、多组分煤矸石为研究对象，充分利用其中的C、Si、Al、Na、K等元素，合成低成本、高活性的A型、X型纳米分子筛-活性炭复合材料。首先对反应体系中部分化合物未知的标准生成吉布斯自由能等热力学参数进行计算、测量和验证，计算部分多相体系的相图和优势区相图，然后对分子筛-活性炭复合材料进行化学成分设计和确定合成条件；通过研究煤成分向活性炭转化过程中物质结构、孔隙结构和含氧官能团的变化规律，调控活性炭的微观结构；通过研究分子筛的晶粒生长动力学和孔径变化规律，调控分子筛的微观结构；改进模式识别算法，对材料制备过程中的多因素技术参数进行优化；计算部分分子筛未知的晶体结构；研究纳米分子筛-活性炭的组成比例、微观结构变化与材料性能的关系，以及二者的协同作用机理。上述研究成果将为充分利用煤矸石中的多数元素合成可用于高效催化和环保领域的纳米分子筛-活性炭新型复合材料提供理论和方法。

本项目以低热值、多组分煤矸石为研究对象，充分利用其中的C、Si、Al、Na、等元素，首先合成低成本、高活性不同类型分子筛，然后对其进行改性得到多级孔道分子筛，并通过与活性炭符合得到分子筛-活性炭复合结构。.研究了煤矸石中多元多相体系中元素成分及物相分析。并对其进行预处理，由于铁元素在制备分子筛过程中起到的负面作用较大，分别采用物理法和化学法对煤矸石进行了除铁处理，找到了一种合适的酸浸除铁法。在煤矸石的活化中找到了碱熔活化煤矸石的最优条件。.研究了钠硅比，水钠比，晶化时间，晶华温度对制备分子筛类型的影响。找到了煤矸石制备NaA分子筛、NaX分子筛的最有生长条件。煤矸石制备NaA分子筛的最优条件：钠硅比为2.5，水钠比为40，晶化时间为3 h，晶化温度为90 ℃。煤矸石制备NaX分子筛的最优条件：在600目纱布过筛条件下，氢氧化钠浓度达到2.0 mol/L。.研究了NaA分子筛演化为方钠石和钙霞石的条件的演化机理。当晶化温度在80 ℃和150 ℃之间时，结晶产物为单一的方钠石。当晶化温度大于160 ℃时，结晶产物为方钠石和钙霞石的混合物。在160 ℃到180 ℃温度区间内，随着晶化温度的升高，钙霞石比例增加。.研究了煤矸石制备多级孔道分子筛的最优条件及其生长机理。NaOH溶液浓度为3.0mol/L，碱处理时间为2h，温度为90℃，超声处理时间为40min。通过对改性NaA型分子筛的吸附机理研究发现：多级孔道分子筛对吸附质的吸附属于单层吸附、物理吸附、吸热反应和自发反应。.通过煤矸石制备活性炭-NaA分子筛复合材料发现：在煤矸石中加入一定量的煤，活性炭含量高的复合材料比表面积为510.4 m2/g，对Cu2+ (92.7%)和罗丹明B (94.2%)的综合吸附性能较好。分子筛-活性炭复合材料对Cu2+和罗丹明B均有较高吸附效率的原因是分子筛中均匀的微孔适合重金属离子的吸附，而活性炭的多级孔道结构可以容纳大分子有机物。.上述研究成果可以为煤矸石制备分子筛-活性炭复合结构高附加值产品用于水体污染，达到以废治废提供相关的参考。

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