基于铁羰基化合物的光诱导一氧化碳释放剂研究

Carbon monoxide (CO) is poisonous but it is endogenous gaseous molecule with important physiological functions. It plays a role in the reduction of rejection and promotion of survival in transplantation. CO-releasing molecules (CORMs) are a category of important molecules (mainly organometallic compounds) for implementing the medical application of CO. In this project, synthesis and characterisation of iron-carbonyl complexes, their CO-releasing and mechanisms, structure-function relation between the CO-releasing property and structures will be investigated. By using iron-cyclopentodiene-carbonyl and diirom carbonyl complexes, the research will be focused on following two aspects: 1. Exploring the fundamental requirement for a CORM to be photo-active, establishing the correlation between photo-induced CO-releasing and its LUMO energy (reduction potential) and exploring effective approaches to tune its CO-releasing activity; 2. Investigating the kinetics of CO-releasing induced by red or near infrared lights and further promoted by nucleophilic substitution reaction and CO-releasing mechanism. To unfold the research of this project will narrow the research gap between China and other countries on CORMs, enrich the chemistry of reaction induced and promoted by the lights of low energy, figure out novel approaches of CO-releasing and lay down a foundation for developing novel photo-induced CORMs drugs of our own intellectual property rights.

一氧化碳（CO）有剧毒，但它是一个内源性的气体分子，有重要生理和药用作用，如在器官移植中有减轻排异反应和提高移植成活率的作用。CO释放分子（CORMs）是发挥CO药用作用的重要化合物（主要是金属羰基化合物）。本研究项目将围绕基于铁羰基化合物的CORMs就化合物合成与表征、CO释放及释放机理、CO释放性能与化合物结构之间的构效关系开展研究。以单茂铁和二铁羰基化合物为研究对象，重点研究内容为：1、探讨二铁羰基化合物具备光诱导释放CO性能的必要条件，建立其CO释放性能与化合物的LUMO能级（还原电位）之间的相关性，探索调控其CO释放性能的有效途径；2、研究红光或近红外光诱导促进亲核取代反应释放CO的动力学和CO释放机理。本项目的研究将有助于缩小我国在这方面与国际水平的差距、丰富低能量光诱导促进化学反应的研究、找到新型的CO释放方法，为研发新型的具有自主知识产权的光诱导CORMs新药奠定基础。

一氧化碳（CO）是一种有毒气体，但它是一个内源性的气体分子，在生物体内可以发挥重要的生理和药用作用。CO释放分子（CORMs）可以作为CO载体在一定条件下释放CO发挥其药用作用。本项目围绕研究目标，主要就铁羰基化合物CORMs的合成与表征、CO释放及释放机理、CO释放性能与化合物结构之间的构效关系开展了一系列研究，重点研究内容如下：1、探讨了二铁羰基化合物具备光诱导释放CO性能的必要条件，建立了其CO释放性能与化合物的LUMO能级（还原电位）之间的相关性，探索了调控其CO释放性能的有效途径；此外还研究了二铁五羰基化合物在溶剂作用下释放CO的性能、反应机理及其生物兼容性。2、研究了不同可见光（包括红光或近红外光）或溶剂诱导单铁羰基化合物释放CO的动力学和CO释放机理。通过本项目的研究建立了铁羰基化合物CO光诱导释放性能与轨道能级之间的关系，为这类化合物作为光诱导CORMs提供了理论指导，此外还阐明了铁羰基化合物通过溶剂作用释放CO的可能机理及其构效关系，为进一步研究CORMs作为潜在药物提供可能。本项目的研究将有助于缩小我国在这方面与国际水平的差距、丰富低能量光诱导促进化学反应的研究、找到新型的CO释放方法，为研发新型的具有自主知识产权的光诱导CORMs新药奠定了一定的基础。.在本项目的资助下，发表SCI论文13篇、授权专利2项、申请专利11项、培养硕士研究生学生10名、组织国内小型学术研讨会议10次、出席国内外学术会议做学术报告9次（第21届国际生物无机化学会议主席（2019年，瑞士）、中国化学生物学会议主席（2019年，广州）邀请做Keynote报告，但因个人原因未出席）。

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