IIB族金属纳米结构气相生长机理研究

As typical active metal nanomaterials, IIB group metal （Zn, Cd） nanostructures exhibit excellent physical and chemical properties, and promise wide applications. However, it is hard to obtain perfect active metal nanostructures via popular gas-phase routes so far due to the absence of rigorous theory in this field. In this proposal, we suggest a hypothesis on the orientated growth of active metals, which involves the induction of reactive gas and then the controllable growth of certain crystal planes. Such a hypothesis was supported by our primary experimental results. To testify this hypothesis, we specify the hypothesis at the molecular scale, and design research plan from the calculation and experiment aspects. On the basis of the knowledge of IIB group metal materials, we further extend the research to the other active metals so as to investigate the universality of the theory. Finally, we plan to synthesize uniform IIB group metal nanostructures with controllable morphologies, such as nanoplates, nanorods and nanotubes, and transform them into II-VI group compound nanostructures by properly selecting reactive gas and experimental parameters, then try to apply the product in photoelectrical devices. This research will discover the key factors determining the final morphologies, and build up a fundamental for controllable synthesis of active metal nanostructures.

IIB族金属（Zn、Cd）纳米结构表现出优异的物理化学性能，是一类有广阔应用前景的新材料。目前主流的合成工艺为高温气相法，但尚缺乏成熟的合成理论，得到的产物结构也不完美。本项目提出活性气体可以诱导活泼金属取向生长、进而控制产物形貌的理论设想，得到了前期实验结果的支持。围绕这一设想，本项目从分子层次提出了活性气体调控取向生长的机制，并从理论计算和实验研究两方面系统设计了研究方案，深入研究IIB族活泼金属纳米结构在活性气氛条件下的生长机理，调查活性气体诱导活泼金属取向生长的普适性，获得可控合成活泼金属纳米结构的全面认识。在理论指导下，选择合适的活性气体和工艺参数，得到结构可控，尺寸均匀的IIB族金属纳米结构，如纳米片、纳米棒、纳米管等，并尝试将其应用在光电转换器件中。本项目将揭示气相合成过程中影响活泼金属纳米结构的关键因素，为可控合成活泼金属纳米结构提供理论基础。

IIB族活泼金属纳米结构表现出优异的物理化学性能，是一类有广阔应用前景的新材料，但目前尚缺乏成熟的合成工艺，得到的产物结构也不完美。本项目研究IIB族活泼金属纳米结构在活性气氛条件下的生长机理，进而可控合成IIB族金属纳米结构，并尝试将其应用在光电转换器件中。本项目通过理论计算，获得了典型的气体与活泼金属之间的作用规律，发现了二硫化碳和二氧化硫气体可以控制生长金属-硫化物复合纳米片，为可控合成金属纳米结构提供了理论指导。在此基础上，利用活性气体辅助，通过热蒸发低熔点金属合成了金属-金属硫化物复合纳米片，尺寸在几微米到几十微米之间可调，厚度在5 nm以下。这也是世界上首次报道可控合成超薄活泼金属纳米片。将金属纳米片阵列硫化后得到了CdS纳米片阵列，并应用于CdS/P3HT杂化电池，相比于CdS薄膜/P3HT电池，其光电流可以有将近10倍的提升。开发了一种中空的杂化电池结构，得到了较高的光电转换效率，高于平面结构及有机物完全填充结构的电池。制备出ZnS/ZnO/ZnS三明治纳米片结构，获得了迄今为止同类材料最高的产氢速率和量子产率。合成了表面有ZnS原子层修饰的超薄Zn纳米片，实现了94.2%的CO的选择性，催化活性可以与贵金属相媲美。设计了强耦合的有机-无机杂化三维有序光电极材料，获得了5.68mA/cm2的产氢电流密度及表观最大可达75%的光电转化效率。通过以上努力，圆满完成了研究目标，并发表SCI论文29篇，多数发表在本领域高水平期刊上，其中包括Adv. Mater 两篇，Nature Comm.一篇, ACS Catalysis两篇, Chem. Mater. 一篇, J. Mater. Chem. A六篇，Small一篇，Chem. Comm.三篇，ACS Appl. Mater. Interface 两篇， Nanoscale 一篇，并受邀为Adv. Mater.撰写了二维金属纳米材料的综述论文。此外申请专利5项，参加国际会议5次；培养博士生4人，硕士生10人。

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