基于双催化体系不对称合成结构多样性杂环骨架

In the past decade, significant advancement has been achieved in the exploration and investigation of asymmetric catalytic systems. The rational design of a novel dual catalytic system that combines two independent catalytic modes together has become an important research field in asymmetric catalysis. Since the complementary catalysts can perform its own functions, such dual catalytic strategies can enable the discovery of unprecedented transformations, which are not easily realized by using either of the catalytic system alone. Based on our previous works, we will focus on two dual catalytic modes: cooperative (synergistic) pathway, sequential (relay) pathway. Three dual catalytic systems, including organo-metal catalysis, organo-organo catalysis and organo-photoredox catalysis, will be designed and investigated. The whole project will deliver a series of highly enantioenriched heterocyclic scaffolds with skeletal diversity and synthetic usefulness, such as densely functionalized chiral monocyclic structures and spiro-, multi-cyclical nature product-like (drug-like) frameworks.

过去十年中，不对称催化体系的探索与研究取得了丰硕的成果。将两种独立催化体系以合理、有效的方式结合在一起，已发展成为不对称催化的一个重要研究领域。这种双催化的合成策略，能高效地发挥两种不同催化体系各自的优点，实现一些常规反应化学或单一催化体系难以实现的化学转化。该项目结合本课题组前期的部分研究结果，拟围绕两类双催化反应类型：协同（合作）催化模式、串联（接力）催化模式，设计并完成基于三种催化体系（a.有机-金属催化；b.有机-有机催化；c.有机-光氧化还原催化）的不对称反应研究。本项目的成功实施能高立体选择性构建一系列具有合成价值且结构多样性的手性杂环骨架，包括官能团富集的氮杂六元环、氧杂六元环等应用十分广泛的单环结构；以及具有螺环或并环结构的类天然产物（类药物）骨架。

过去十年中，不对称催化体系的探索与研究取得了丰硕的成果。将两种独立催化体系以合理、有效的方式结合在一起，已发展成为不对称催化的一个重要研究领域。这种双催化的合成策略，能高效地发挥两种不同催化体系各自的优点，实现一些常规反应化学或单一催化体系难以实现的化学转化。该项目结合本课题组前期的部分研究结果，围绕协同（合作）催化模式、串联（接力）催化模式，设计并完成了多种基于双催化体系的不对称反应研究。经过三年的系统工作，本项目高立体选择性构建一系列具有合成价值且结构多样性的手性杂环骨架，包括官能团富集的氮杂环状衍生物、氧杂环状衍生物等应用十分广泛的单杂环产物；以及具有螺环或并环结构的类天然产物（类药物）骨架。并且，我们通过生物活性筛选和初步的作用机制研究，发现了一些有潜力的先导分子，为后续深入的化学生物学研究，提供了很好的工作基础。该项目研究期间：共发表基金号标注的SCI收录的研究论文10篇，其中第一作者或通讯作者论文9篇，影响因子>5的论文共6篇。获授权专利5项。培养硕士研究生4人，联合培养博士研究生2人。完成了预期的研究目标。

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