单茂稀土金属烷基催化剂的合成及应用

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基本信息

  • 批准号：
    20972006
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    35.0万
  • 负责人：
    张文雄
  • 依托单位：
    北京大学
  • 学科分类：
    B0102.配位化学
  • 结题年份：
    2012
  • 批准年份：
    2009
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2010-01-01 至2012-12-31

项目摘要

稀土金属催化剂的设计与合成一直是稀土金属有机化学中最为活跃的研究领域。本项目利用稀土金属催化剂独特的反应性，拟开展如下三个方面的研究: 1）设计合成一系列大体积的环戊二稀配体，通过调控配体的取代基大小，合成从最小离子半径Sc到最大离子半径La的单茂稀土金属双烷基或单烷基化合物；2）利用单茂型稀土金属双烷基化合物作底物，与硼试剂作用合成阳离子单烷基化合物；3）导向稀土金属催化的有机合成中，如氢胺化反应、氢磷化反应等，比较中性烷基化合物和阳离子单烷基化合物的催化活性，筛选出高活性和高效催化剂，进一步研究它们选择性活化C-H键，N-H键和P-H键等，探索形成新的C-C键或C-X（X为杂原子）键的新途径，通过催化剂活性中间体的分离和结构鉴定，深入研究其催化机理，归纳总结稀土金属催化剂结构与反应性之间的关系。

结项摘要

单茂稀土金属烷基化合物的设计、合成、结构鉴定及催化应用在稀土金属导向有机合成化学和聚合物化学领域中有重要的应用前景，这类化合物的合成一直受到金属有机化学家的广泛关注。本项目基本上按计划开展了研究工作，较好地完成了预期目标。取得如下成果：1）通过多取代环戊二稀配体的改造，成功地合成了一系列易溶的单茂稀土金属三烷基ate配合物，它们的结构已通过X-射线单晶衍射分析确证。此类ate配合物具有很好的催化活性，已高效实现不同胺对碳二亚胺的催化加成反应；2）从简单的单茂双烷基化合物Cp'Ln(CH2SiMe3)2(thf)和AlMe3出发，经过三步，合成了第一例立方烷型稀土卡宾配合物。进一步研究了立方烷型卡宾配合物和多甲基稀土卡宾簇合物与酮的反应；3）已经建立了一个合成稀土杂双金属高活性金属有机化合物的方法，并测定了其单晶结构。该类化合物为稀土金属杂环有机化合物首例，预期这些化合物具有丰富的反应化学；4）在开展该方面研究工作的同时，我们还在金属促进或催化的碳二亚胺反应化学和机理研究等方面开展了工作。本项目以及相关工作已经发表论文12篇，其中包括J. Am. Chem. Soc. 3篇，Angew. Chem. Int. Ed. 1篇。授权专利1项。

项目成果

期刊论文数量（12）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Rare-Earth Metal Tris(trimethylsilylmethyl) Anionic Complexes Bearing One 1-Phenyl-2,3,4,5-tetrapropylcyclopentadienyl Ligand: Synthesis, Structural Characterization, and Application
带有一个 1-苯基-2,3,4,5-四丙基环戊二烯基配体的稀土金属三（三甲基甲硅烷基甲基）阴离子配合物：合成、结构表征和应用
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    Inorganic Chemistry
  • 影响因子：
    4.6
  • 作者：
    Xu; Ling;Wang; Zitao;Zhang; Wen-Xiong;Xi; Zhenfeng
  • 通讯作者：
    Zhenfeng
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  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    Journal of the American Chemical Society
  • 影响因子：
    15
  • 作者：
    Wang Yang;Chi Yue;Zhang Wen-Xiong;Xi Zhenfeng
  • 通讯作者：
    Xi Zhenfeng
Metal-free synthesis of cyclic di-oxoguanidines via one-pot sequential transformation of amines, carbodiimides and acyl dichlorides
通过胺、碳二亚胺和酰二氯的一锅连续转化无金属合成环状二氧代胍
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    Organic and Biomolecular Chemistry
  • 影响因子：
    3.2
  • 作者：
    Zhao; Fei;Wang; Yang;Zhang; Wen-Xiong;Xi; Zhenfeng
  • 通讯作者：
    Zhenfeng
Cleavage and Reorganization of Zr-C/Si-C Bonds Leading to Zr/Si-N Organometallic and Heterocyclic Compounds
Zr-C/Si-C 键的断裂和重组生成 Zr/Si-N 有机金属和杂环化合物
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    Journal of the American Chemical Society
  • 影响因子：
    15
  • 作者：
    Zhang; Shaoguang;Zhang; Wen-Xiong;Zhao; Jing;Xi; Zhenfeng
  • 通讯作者：
    Zhenfeng
Ln(4)(CH(2))(4) Cubane-Type Rare-Earth Methylidene Complexes Consisting of "(C(5)Me(4)SiMe(3))LnCH(2)" Units (Ln = Tm, Lu)
Ln(4)(CH(2))(4) 古巴烷型稀土亚甲基配合物，由以下组成
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    Journal of the American Chemical Society
  • 影响因子：
    15
  • 作者：
    Zhang; Wen-Xiong;Wang; Zitao;Nishiura; Masayoshi;Xi; Zhenfeng;Hou; Zhaomin
  • 通讯作者：
    Zhaomin

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  • 作者：
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  • 通讯作者：
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其他文献

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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