DNA杂合催化反应机理探索的新策略:配体内嵌与分子内催化

结题报告
项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号:
    21672021
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    65.0万
  • 负责人:
  • 依托单位:
  • 学科分类:
    B0707.化学生物学理论、方法与技术
  • 结题年份:
    2020
  • 批准年份:
    2016
  • 项目状态:
    已结题
  • 起止时间:
    2017-01-01 至2020-12-31

项目摘要

With fast development of chiral asymmetric synthesis technology, chiral macromolecular-based hybrid catalytic system becomes more and more prominent. Based on the latest research of DNA-based hybrid catalytic system, the current project tries to optimize structure and interaction mode of catalytic ligand, chiral scaffold and reaction substrates, to reduce variable factors during the reaction for realizing controllable catalytic process. By real-time monitor components and interaction, the current research is expected to reveal stereoselective mechanism of asymmetric reactions, and establish a new strategy for exploring asymmetric reaction mechanism. Revealing molecular mechanism of asymmetric reaction that establishes the theoretical basis for obtaining high stereoselective products, and has great influence on building chiral compounds. The implementation of the project also provides a thorough research strategy for optimizing structure and exploring mechanism.
随着手性不对称合成技术的快速发展, 以手性生物大分子为支架结合小分子催化配体,构建杂合型催化体系,成为不对称催化的研究热点。本项目立足DNA杂合型催化体系的最新研究进展,提出对反应过程中催化配体、手性支架和反应底物等组分结构及结合模式的优化整合策略,缩减反应阶段的可变因素,实现催化过程的可控性。通过对反应组分结构及相互作用的实时监控,揭示不对称反应的立体选择性引入机制,探索不对称反应机理的新方法, 从分子水平揭示不对称反应的催化机理,为获得高立体选择性产物奠定理论基础,对手性化合物的构建具有重要的现实意义,同时为基于手性生物大分子的不对称催化机理探索提供完整的研究策略。

结项摘要

不对称催化是有机化学中的重要研究内容,丰富和发展手性催化剂的研究具有十分重要的现实意义。利用生物大分子的手性结构构建杂合手性催化体系已被证明是现实可行的,不仅可以实现高效的不对称催化活性,同时催化条件温和,反应大多可在水相中进行,更加绿色环保和经济。丰富和发展新型的杂合手性催化体系不仅可以进一步拓展杂合催化剂的研究内容,更具有十分广阔的实际应用前景。项目首先利用结构近似的IDB和IDB (O-acetyl)配体杂合DNA分子,作为手性催化剂,通过模型反应Diels-Alder和Friedel-Crafts烷基化进行不对称催化的性能评价。尝试利用一系列光谱学方法获得催化体系与反应底物之间的结构特征和作用模式,从而推测可能的手性反应中心,揭示不对称反应的催化机制。随后,使用dsDNA,dsPNA和杂合DNA / PNA寡核苷酸作为手性支架进行不对称Friedel-Crafts烷基化反应的立体选择性评价,证实双链沟槽的宽度和深度才是实现高立体选择性的关键,表明了配体-Cu2+与催化微环境协同活化的重要性。最后,以G4-DNA的结构为基础,设计并构建了一类具有稳定结构的超分子G-quadruplex水凝胶GB-Pro,通过P-XRD、CD、TEM和NMR等分析手段详细表征了组装体的结构,并成功催化不对称aldol反应,实现了理想的立体选择性和广泛的底物适用性,是对DNA杂合催化剂研究的重要延伸和拓展。当前项目系统性地研究杂合催化体系的设计及反应性能,从传统DNA支架,到杂合PNA支架,再开创性地构建碱基类似物超分子支架,在深入探索杂合体系手性催化机制的同时,也为基于超分子体系的不对称催化研究提供了新颖的设计策略和可行的研究方法,对未来发展高效、绿色的不对称催化体系提供重要的理论依据和实践经验。

项目成果

期刊论文数量(14)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Insight into Stereo-Induction by Minor Modification in the Ligand in DNA-Based Hybrid Catalysis
深入了解基于 DNA 的混合催化中配体微小修饰的立体诱导
  • DOI:
    10.1007/s10562-018-2549-3
  • 发表时间:
    2018
  • 期刊:
    Catalysis Letters
  • 影响因子:
    2.8
  • 作者:
    Bai J. K.;Zhou H.;Sun X. L.;Chen D.;Li C.;Qiao R. Z.
  • 通讯作者:
    Qiao R. Z.
A near-infrared fluorescence probe for ultrafast and selective detection of peroxynitrite with large Stokes shift in inflamed mouse models
一种近红外荧光探针,用于超快速选择性检测发炎小鼠模型中具有大斯托克斯位移的过氧亚硝酸盐
  • DOI:
    10.1016/j.dyepig.2019.04.046
  • 发表时间:
    2019
  • 期刊:
    Dyes and Pigments
  • 影响因子:
    4.5
  • 作者:
    Zhu Mengyao;Zhou Hang;Ji D;an;Li Gang;Wang Fang;Song Dingyun;Deng Bo;Li Chao;Qiao Renzhong
  • 通讯作者:
    Qiao Renzhong
An isolated method and assignment for critical impurities in semi-synthetic process of arbekacin sulfate
硫酸阿贝卡星半合成过程中关键杂质的分离方法及归属
  • DOI:
    10.1007/s11368-020-02691-3
  • 发表时间:
    2019
  • 期刊:
    Pharmazie
  • 影响因子:
    1.6
  • 作者:
    Chen Z H;Zhou H;Wang S;Li G;Zhang J;Wang F;Li C;Qiao R Z
  • 通讯作者:
    Qiao R Z
PNA as Hybrid Catalyst Scaffold Catalyzed Asymmetric Friedel–Crafts Alkylation
PNA 作为混合催化剂支架催化不对称 Friedel-Crafts 烷基化
  • DOI:
    10.1007/s10562-020-03106-1
  • 发表时间:
    2020
  • 期刊:
    Catalysis Letters
  • 影响因子:
    2.8
  • 作者:
    Jiakui Bai;Dan Chen;Chao Li;Haisheng Wang;Renzhong Qiao
  • 通讯作者:
    Renzhong Qiao
A mitochondria-targeting fluorescence turn-on probe for hypochlorite and its applications for in vivo imaging
一种次氯酸盐线粒体靶向荧光开启探针及其在体内成像中的应用
  • DOI:
    10.1016/j.snb.2017.05.138
  • 发表时间:
    2017
  • 期刊:
    Sensors and Actuators B: Chemical
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    Li Gang;Ji D;an;Zhang Shuman;Li Jianming;Li Chao;Qiao Renzhong
  • 通讯作者:
    Qiao Renzhong

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课题项目:调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要:

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题,其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子,其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而,TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用,影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法,探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用,为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义,并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路:

科学问题:TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达?
前期研究:已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应,但其具体机制尚不明确。
研究创新点:本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线:包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术:TRIM2与病毒RNA的相互作用分析,IFN-β启动子活性检测。
实验模型:使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
      
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