相变离子液体水溶液-水合物法捕集分离H2S/CO2/CH4的双效协同作用及热-动力学激励机制
项目介绍
AI项目解读
基本信息
- 批准号:51874124
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:60.0万
- 负责人:
- 依托单位:
- 学科分类:E0408.安全科学与工程
- 结题年份:2022
- 批准年份:2018
- 项目状态:已结题
- 起止时间:2019-01-01 至2022-12-31
- 项目参与者:徐永亮; 李瑶; 左伟芹; 陈海栋; 李振东; 左宁; 李伟东; 刘洋;
- 关键词:
项目摘要
The presence of CO2 and H2S in the low concentration gas extracted from coal seam reduces the CH4 concentration and moreover causes freezing block and corrosion during gas transportation and utilization, which could lead to gas releasing, fire, explosion and even gas poisoning accidents. In order to increase the CH4 concentration and quality, this project proposes to use phase-change ionic liquids (PCILs), based on their tunable structures and phase-change characteristic, to enhance the separation efficiency of H2S/CO2/CH4. A visual high-pressure reaction kettle will be applied to carry out the gas hydrate formation experiments in the presence of PCILs, and gas solubilities in PCIL-H2O solutions and the change of gas hydration kinetics with the cation/anion structures (including the functional groups) and concentrations of PCILs will be analyzed. Thermodynamic parameters of PCIL-H2O-gas will be monitored by a microcalorimeter, and a three-phase thermodynamic equilibrium equation will be built and resolved. Combining with the molecular dynamic simulation, the effect of phase-change thermodynamic properties of PCILs on the formation conditions and thermodynamics transition of each gas hydrate would be revealed. Combining Raman, XRD and XPS technology with Density Function Theory (DFT) and Molecular Dynamic (MD) simulation, the influence of mutual interactions of PCIL-H2O-gas on the PCIL-H2O-gas solution-hydrate transition, gas hydrate formation path and crystal structures could be explained.
CO2与H2S的存在不仅稀释低浓度瓦斯中CH4浓度,还使得瓦斯输送设备面临冻堵和腐蚀,进而引发气体泄漏、火灾、爆炸和中毒事故。为提浓和净化低浓度瓦斯,本项目基于相变离子液体(PCILs)的结构可调与相变特性,提出利用PCILs强化水合物法捕集分离H2S/CO2/CH4。根据PCILs激励下的气体水合物生成过程的可视高压反应釜实验,分析PCILs浓度和阴阳离子结构(包括官能团)对气体在液相中溶解度以及对气体水合物生成动力学影响;利用微型量热仪对各PCIL-H2O-gas水合物体系进行热力学参数监测,建立该三相体系热力学平衡方程,揭示PCILs相变特性参数对气体水合物生成热-动力学过程的影响;采用Raman、XRD和XPS测试技术,结合量子化学DFT计算和MD模拟,阐述PCIL-gas-H2O组分间相互作用对PCIL-gas-H2O水溶液-水合物转换、水合物生成路径及晶体结构的影响机制。
结项摘要
从热力学角度促进水合物生成动力学过程是目前水合物法捕集分离瓦斯气体急需解决的关键问题。本项目探讨了季膦类、季胺类、杂环类室温固态相变离子液体([N2222]Br、[N2222][NTf2]、[N2222][PF6]、[P2444][PF6]、[P6444][PF6]、[N4444]Br、[P4444]Br、[AMim][PF6]、[EMim][PF6]、[C12Mim][PF6]、[C16Mim][PF6]、[BPy][PF6]、[OPy][PF6]、[PY14][PF6]、[PP14][PF6])存在下的CO2和CH4水合物生成规律,分析了固态相变离子液体浓度和分子结构对气体水合物形成的相平衡温度、诱导时间、气体消耗量、气体消耗速率、水合物转化率等参数的影响。研究结果显示,阳离子芳香度、杂原子个数、取代链长、阴离子电荷分布等是气体水合物形成的结构性影响因素。阳离子的烷烃取代链越长越有利于CO2水合物成核,六元杂环阳离子比五元杂环阳离子的促进效果更佳;杂原子个数越少越有利于CO2水合物形成和生长;较稳定的不含不饱和键的哌啶结构作为阳离子时,对CO2水合物形成热-动力学过程具有明显的双重促进作用。针对[N2 2 2 2]Br和[N4 4 4 4]Br对CO2水合物影响的差异性,利用密度泛函和分子动力学模拟方法,计算分析了两种离子液体对水合物生成过程的微观影响,阐释了[N2 2 2 2]Br抑制CO2水合物形成而[N4 4 4 4]Br却起促进效果的内在原因,认为两种体系中H2O-Br、H2O-H2O间作用力差异是这两种ILs对CO2水合物形成产生不同影响的主要原因。.此外,本项目还研究了其它促进剂(如氨基酸、木质素磺酸钠、纳米二氧化硅颗粒、微纳米石墨烯颗粒、泡沫金属等)对气体水合物形成热动力学过程的影响。结果显示,虽然微纳米二氧化硅和石墨烯颗粒具有明显的动力学促进效果,但受颗粒表面官能团和粒径影响;泡沫金属是较好的气体水合物合成载体,能够从热动力学两个方面同时改善水合物合成速率和储气量;氨基酸为优良的动力学促进剂,1,3-二氧五环能够明显提高相平衡温度,是较好的热力学促进剂,两者结合可实现气体水合物的热-动力学协同强化作用。
项目成果
期刊论文数量(28)
专著数量(0)
科研奖励数量(4)
会议论文数量(0)
专利数量(3)
A Review of the Effect of Porous Media on Gas Hydrate Formation.
多孔介质对天然气水合物形成影响的研究进展
- DOI:10.1021/acsomega.2c03048
- 发表时间:2022-09-27
- 期刊:ACS OMEGA
- 影响因子:4.1
- 作者:Dou, Mengyue;Wang, Lanyun;Wang, Yan;Xu, Yongliang;Li, Yao;Chen, Yu;Li, Lingshuang
- 通讯作者:Li, Lingshuang
Review on the ionic liquids affecting the desulfurization of coal by chemical agents
离子液体对化学药剂煤脱硫影响的研究进展
- DOI:10.1016/j.jclepro.2020.124788
- 发表时间:2021-01-07
- 期刊:JOURNAL OF CLEANER PRODUCTION
- 影响因子:11.1
- 作者:Xu, Yongliang;Liu, Yang;Wang, Lanyun
- 通讯作者:Wang, Lanyun
Enhanced N-doped Porous Carbon Derived from KOH-Activated Waste Wool: A Promising Material for Selective Adsorption of CO2/CH4 and CH4/N2
KOH 活化废羊毛衍生的增强型 N 掺杂多孔碳:一种有前途的选择性吸附 CO2/CH4 和 CH4/N2 的材料
- DOI:10.3390/nano9020266
- 发表时间:2019-02-01
- 期刊:NANOMATERIALS
- 影响因子:5.3
- 作者:Li, Yao;Xu, Ran;Yang, Juan
- 通讯作者:Yang, Juan
Hysteresis characteristics of oxidation-thermodynamic for residual coal in goaf under uniaxial stress
单轴应力作用下采空区残煤氧化热力滞后特性
- DOI:10.1016/j.fuel.2021.121750
- 发表时间:2021-12
- 期刊:Fuel
- 影响因子:7.4
- 作者:Xu Yongliang;Liu Zejian;Wang Lanyun;Lv Zhiguang;Wu Jindong;Li Minjie
- 通讯作者:Li Minjie
水合物法分离气体的促进剂及促进机理研究进展
- DOI:10.13374/j.issn2095-9389.2020.07.06.004
- 发表时间:2021
- 期刊:工程科学学报
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- 作者:王兰云;谢辉龙;卢晓冉;徐永亮;王燕;李瑶;魏建平
- 通讯作者:魏建平
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多层 丝网结构抑制瓦斯爆炸传播的数学模型
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- 作者:吴征艳;王兰云;蒋曙光;何新建
- 通讯作者:何新建
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- 期刊:煤矿安全
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- 作者:蒋曙光;王兰云;吴征艳
- 通讯作者:吴征艳
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[HOEmim][BF4]和[Amim]Cl离子液体对烟煤交联反应的抑制作用
- DOI:10.1016/j.ijmst.2015.12.024
- 发表时间:2016-03
- 期刊:International Journal of Mining Science and Technology
- 影响因子:11.8
- 作者:王兰云;徐永亮;王少坤;宋志鹏
- 通讯作者:宋志鹏
煤表面自燃特性结构综述
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- 发表时间:2012
- 期刊:煤矿安全
- 影响因子:--
- 作者:张卫清;蒋曙光;吴征艳;王兰云;琚筱蕊
- 通讯作者:琚筱蕊
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