原位磁共振研究新型层状扩孔钛硅分子筛的结构及对烯烃选择性催化氧化的调控机理

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基本信息

  • 批准号：
    21173029
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    61.0万
  • 负责人：
    张维萍
  • 依托单位：
    大连理工大学
  • 学科分类：
    B0306.光化学与光谱学
  • 结题年份：
    2015
  • 批准年份：
    2011
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2012-01-01 至2015-12-31

项目摘要

固体多核、二维及表面增强超极化129Xe NMR是研究分子筛催化剂结构和性质的强有力工具，原位NMR能动态观测反应过程和确定反应中间产物的结构，原位EPR能灵敏地检测反应中生成的自由基，二者结合可从分子水平上更好地阐明反应机理。本申请将采用自建的一维及二维超极化129Xe NMR技术和其他固体多核方法，配合吸附各种探针分子，原位研究新开发的层状扩孔钛硅分子筛在开层过程中骨架结构、孔道结构及连通性和酸性强度的变化规律及与过氧化氢选择性氧化苯乙烯催化性能的关联；原位动态考察该反应过程中生成的自由基和中间产物以及溶剂效应的影响；配合分子动力学模拟和DFT量化计算，从理论上进一步阐明苯乙烯氧化产物选择性的调控机制和C=C双键的断裂及C-O单键或C=O双键的形成机理。对发展新结构高性能的层状扩孔分子筛具有重要的理论意义，同时对环境友好的钛硅分子筛催化烯烃选择性氧化的工业化生产具有重要的应用价值。

结项摘要

与传统的分子筛具有刚性结构而不容易被修饰相比，层状分子筛由于层间是弱键相连而容易被开层剥离插入新的官能团，从而获得具有新结构的分子筛材料，极大地拓宽了分子筛的功能和应用。高分辨固体核磁共振不仅可以给出催化剂的结构信息，而且能够反映催化剂表面上吸附分子的动态行为。本项目以杂原子Ti、Sn、Fe、Pd等柱撑的片层COE-4分子筛为研究对象，采用固体多核核磁共振并在原位条件下吸附探针分子，同时结合密度泛函理论计算系统深入研究了该系列片层分子筛的结构、酸性及对烯烃的氧化还原性能。揭示了层状材料RUB-36扩孔形成杂原子柱撑的COE-4分子筛的合成机理和T-COE-4分子筛Bronsted/Lewis酸性调变规律；在离子液体合成片层AlPO4-11磷铝分子筛中，发现了一种具有开放结构的中间相SIZ-2，从层状SIZ-2到AlPO4-11的结构转变过程是NH4+和BmimBr竞争模板作用的结果，这反映了分子筛晶化过程中动力学产物和热力学产物竞争的现象；利用碱性条件下CTAOH溶胀和酸性条件下HCl去溶胀的办法成功实现RUB-36中FER层的重组，进而由RUB-36得到了FER分子筛的层状前驱体PREFER-1。XRD，二维1H-29Si HETCOR NMR及理论模拟研究发现，CTA+作为溶胀剂和FER分子筛的结构导向剂，对于FER层的重排起到关键作用，这种方法对于获得新结构的分子筛具有借鉴意义；发展了一种利用FER层“开合”的特性制备FER分子筛封装金属纳米催化剂的方法。通过乙二胺合钯与CTA+交换将钯引入到FER层间，稀醋酸洗涤对FER层的堆叠具有微调作用，高分辨扫描电镜确认了金属钯纳米粒子被封装在分子筛中，FER分子筛封装的金属钯催化剂在正己烯和环辛烯加氢反应中表现出孔道择形性能。此项目在包括Chem. Mater., J. Phys. Chem C., Micropor. Mesopor. Mater., ChemPhysChem, Dalton Trans.等期刊上发表了8篇SCI收录论文。这些结果对开发新结构和高性能的层间扩孔分子筛具有重要的理论意义和应用价值。

项目成果

期刊论文数量（11）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（2）
专利数量（0）
Structural stability and Lewis acidity of tetravalent Ti, Sn, or Zr-linked interlayer-expanded zeolite COE-4: A DFT study
四价 Ti、Sn 或 Zr 连接的层间膨胀沸石 COE-4 的结构稳定性和路易斯酸性：DFT 研究
  • DOI：
    10.1016/j.micromeso.2015.07.020
  • 发表时间：
    2015-12-01
  • 期刊：
    MICROPOROUS AND MESOPOROUS MATERIALS
  • 影响因子：
    5.2
  • 作者：
    Li, Haichao;Wang, Juan;Zhang, Weiping
  • 通讯作者：
    Zhang, Weiping
Framework Stability and Bronsted Acidity of Isomorphously Substituted Interlayer-Expanded Zeolite COE-4: A Density Functional Theory Study
同晶取代层间膨胀沸石 COE-4 的骨架稳定性和布朗斯台德酸度：密度泛函理论研究
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2014
  • 期刊：
    ChemPhysChem
  • 影响因子：
    2.9
  • 作者：
    Yokoi, Toshiyuki;Tatsumi, Takashi;Bao, Xinhe;Zhang, Weiping
  • 通讯作者：
    Zhang, Weiping
Interlayer Expansion of the Hydrous Layer Silicate RUB-36 to a Functionalized, Microporous Framework Silicate: Crystal Structure Analysis and Physical and Chemical Characterization
含水层状硅酸盐 RUB-36 向功能化微孔骨架硅酸盐的层间膨胀：晶体结构分析和物理化学表征
  • DOI：
    10.1021/cm300525u
  • 发表时间：
    2012-04-24
  • 期刊：
    CHEMISTRY OF MATERIALS
  • 影响因子：
    8.6
  • 作者：
    Gies, Hermann;Mueller, Ulrich;De Vos, Dirk
  • 通讯作者：
    De Vos, Dirk
呋喃类平台化合物催化转化成可再生化学品和燃料
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2014
  • 期刊：
    分子催化
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    赵蓉蓉;张玉玲;张维萍
  • 通讯作者：
    张维萍
Density functional theory investigations into the structure and spectroscopic properties of the Ti4+ species in Ti-MWW zeolite
Ti-MWW 沸石中 Ti4 物质的结构和光谱性质的密度泛函理论研究
  • DOI：
    10.1016/j.micromeso.2014.04.037
  • 发表时间：
    2014-09
  • 期刊：
    Microporous and Mesoporous Materials
  • 影响因子：
    5.2
  • 作者：
    Xiuming Sun;Haichao Li;Ning He;Weiping Zhang
  • 通讯作者：
    Weiping Zhang

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固体核磁共振结合密度泛函理论计算研究SSZ-39分子筛的钠离子落位与铝分布
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    张维萍
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  • DOI：
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  • 发表时间：
    2021
  • 期刊：
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  • 作者：
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  • 通讯作者：
    张维萍
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  • DOI：
    10.3866/pku.whxb201903021
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
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  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    李诗涵;赵侦超;李世坤;邢友东;张维萍
  • 通讯作者：
    张维萍
密度泛函理论结合固体核磁共振谱学研究SSZ-39分子筛骨架铝分布与Bronsted酸性关系
  • DOI：
    10.16084/j.issn1001-3555.2021.03.002
  • 发表时间：
    2021
  • 期刊：
    分子催化
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    孔海宇;陈翰迪;喻瑞;张维萍
  • 通讯作者：
    张维萍
Formation of the V Center on H-Type Zeolites with Thermal Treatment
H型沸石上V中心的热处理形成
  • DOI：
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  • 发表时间：
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  • 期刊：
    Langmuir
  • 影响因子：
    3.9
  • 作者：
    曲振平;程谟杰;石川;黄维新;张维萍;包信和
  • 通讯作者：
    包信和

其他文献

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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