纳米-纸基微流控仿真流域水污染分布和监测方法的研究

The water contamination of drainage areas are serious environmental issues. The idea of micro total analysis systems (μ-TAS) impacts the development of environment analytical chemistry importantly. In this application the micro-model of distribution of water contamination of drainage areas simulated by microfluidic paper-based analytical devices (μ-PAD) are proposed to study the dynamic distributions of the typical heavy-metals and persistent organic pollutants under the micro-model conditions. Nanomaterial modificatory microchannels, detection zones, TiO2 photocatalytic zones and electrodes are included in this paper-based microfluidic model. Based on the aggregate reactions of DNA- nanomaterial- pollutants- chemiluminescence or fluorescence reagent, nakedness eye colorimetric changes, fluorescence microscopy imaging, non-fluorescence marked surface plasmon resonance-electrochemical local current density microscopy imaging are adopted from the easier to the more advanced. High performance concentrations, separations and detections are done through bipolar electrodes and moving boundary electrophoresis easily compositived in microfluidic paper-based devices. By using the characteristic of Laminar flow in microchannels the changed penetration of cell membranes in the boundary contacting processes are observed to discover concentration-time accumulatived toxicity of single cells between the flow contained bacilli E. coli and the pollutant flow. The dynamic space-time distributions of concentration of pollutants are opened out by the numerical calculations and the experimental determinations through the processes, injection, photolysis, adsorption, migration and diffusion, etc.

流域水污染是严重的环境问题。微全分析系统的思想对环境分析化学发展具有重要影响。本研究拟提出一种纸基微流控分析装置仿真流域水污染分布的缩微模型，研究典型重金属和持久性有机污染物在该缩微模型条件下的动态时空分布规律。该纸基缩微模型包括典型纳米材料修饰的微通道、检测区、TiO2光催化区和电极等。基于DNA-纳米材料-污染物-化学发光或荧光试剂的聚集反应，从易到难采用裸眼观察颜色变化、荧光显微成像和非荧光标记的表面等离子体共振-电化学局域电流密度显微成像。采用容易在纸基微流控集成的双极电极和移界电泳对痕量污染物进行高效浓缩、分离和检测。运用微通道液流的层流特性，观测含大肠杆菌液流与污染物液流的界面接触过程中单个细胞膜通透性变化，揭示浓度-时间积累的细胞毒性。污染物经注入、光分解、吸附、迁移和扩散等环节后，揭示其数值计算和实验测定的模型流域污染物浓度的动态时空分布演化规律。

低成本高效地监测水和土壤污染迫切地需要新的技术和手段。围绕水和土壤污染监测的新型纸基微流控芯片研究，本项目新提出、设计、加工和测试了4类新的微流控纸基分析装置（μPAD）。这些新μPAD涉及化学反应移动界面电泳堆积-分离、在线化学合成-粉末X-射线衍射检测(P-XRD)、污染物-生物毒性-电化学检测、阵列激光雕刻微裂缝通道的自动高速液流传输等新方法和原理，初步地使污染监测达到了重量轻、成本低、易于自动化、试剂消耗少、使用简单便捷等要求。本项目完成的工作有，1）实现简化光刻法制作μPAD。建立了金属螯合物移动界面分离金属离子的新方法；2）建立在纸基阵列并行通道中的、用于电泳分离和浓缩多样品的移动反应界面-场放大堆积方法。该方法使Fe 3+ / I- 氧化-还原体系中的Fe3+浓缩效果提高160倍。3）建立纸基P-XRD方法。实现纸上目标晶体能够直接进行P-XRD，硝酸铅样品用量为传统方法的1/30，首次发现纸纤维的随机分布减少在传统P-XRD中的择优取向；4）建立始于溶液的纸基微流控色谱-电泳分离-P-XRD新联用方法。在纸基移动沉淀界面电泳合成-分离两种晶体中，纸色谱预分离减轻多相分析时X射线衍射峰的重叠和掩蔽，并完成原位纸基P-XRD相鉴定；5）建立污染物抑制微生物呼吸链-电化学检测μPAD方法。把细菌孵育、菌液分离和电化检测等多步骤集成在这种μPAD上。测定污染物的生物毒性IC50，如Cu2+溶液13.5μg/ml，Cu2+土壤21.4 mg/kg，Pb2+溶液60.0μg/ml，青霉素钠-土壤85.1 mg/kg 等；用模拟蔬菜药残留检测说明了μPAD应用潜力。6）惊喜地新发现阵列激光雕刻微裂缝能获得自动高速液流传输。这种纸基激光-8-微裂缝通道的流速提高了59倍，5阶段裂缝稀释μPAD耗时从原先单印刷通道的2355 s降低到123 s。考虑加工参数改变，激光裂缝-印刷纸基通道和单印刷通道的液流输运速度实验数据，都很好的支持了我们提出的时间-距离二次三项式。这些新式μPAD可潜在地用于空间载人在轨飞行、化验和疾病大数据采集等领域。

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