CO2与盖层中关键性矿物的地球化学作用机理研究

The evolution of caprock sealing is critical for the security of CO2 geological storage in the long-term “supercritical CO2 - water - caprock” system. The study on the mechanism of coupling water-rock interactions with the evolution of caprock sealing is still weak limited by the complex impact factors of “supercritical CO2 - water - caprock” interactions and the long-time scale of evolution, which restrict the deep understanding of the evolution of caprock sealing. This study based on the specific mineral assemblage type of caprock and typical hydrological environment of Triassic Heshanggou Formation in Ordos Basin, implemented following the method of “Laboratory test - Analogue simulation - Mechanism of plugging and evolution - Spatio-temporal prediction - Engineering service”. The research focus on the geochemical dynamic process of key minerals (e.g. illite, kaolinite, chlorite, magnesite) in the “CO2 - water - caprock” system, reveal the precipitation and dissolution mechanism of key carbonate and silicate minerals and the dynamic migration characteristics of CO2 in the system, develop the model coupling geochemical behavior of key minerals with the changes of physicochemical parameters of the caprock, explore the interactive relation between the dissolution and precipitation of key minerals and the evolution of caprock porosity and permeability. The purpose is to reveal the transformation mechanisms of geochemical processes of CO2 and key mineral on caprock, which provide theoretical basis for the long term stability and safety evaluation of CO2 geological storage.

长期“超临界CO2-水-岩石”系统中，盖层封堵性的演化过程关乎CO2地质封存的安全性，受“超临界CO2-水-岩石”相互作用影响因素复杂、演化时间尺度大等条件制约，迄今对水-岩相互作用与盖层封堵性演化的耦合机制研究还比较薄弱，制约了对盖层封堵性演化的深刻理解。本项目结合鄂尔多斯盆地三叠系和尚沟组特定的矿物组合类型与典型水文环境，按照“室内试验-仿真模拟-封堵性机理与演化-时空预测-工程服务”逻辑组织实施，研究关键性矿物（伊利石、高岭石、绿泥石、菱镁矿等）在“CO2-水-盖岩”系统中地球化学动力学过程，揭示关键性碳酸盐、硅酸盐类矿物沉淀与溶解机理以及系统中CO2动态运移特征；构建关键性矿物地球化学行为与盖层物化参数变化的耦合模型，探究关键性矿物沉淀、溶解与盖层孔隙度、渗透率演化的响应关系，揭示CO2与关键性矿物地球化学作用对盖层的改造机制，为CO2地质封存的长期稳定性和安全性评价提供理论依据。

本项目结合鄂尔多斯盆地三叠系和尚沟组特定的矿物组合类型与典型水文环境，研究了关键性矿物（伊利石、高岭石、绿泥石、菱镁矿等）在“CO2-水-盖岩”系统中地球化学动力学过程，揭示了关键性碳酸盐、硅酸盐类矿物沉淀与溶解机理以及系统中CO2动态运移特征；探究了关键性矿物沉淀、溶解与盖层孔隙度、渗透率演化的响应关系，揭示了CO2与关键性矿物地球化学作用对盖层的改造机制。研究表明：当盖层黏土矿物含量达到50%时，渗透率最大可减降低36%，有效封存厚度可达70m；当黏土矿物含量减少至10%时，盖层自封闭性大幅降低，有效封存厚度为4m。黏土矿物含量越高，盖层封闭性越强，有效封存厚度越大。储层厚度对盖层封闭性有直接影响，当储层厚度大于盖层有效封存厚度时，则会发生泄漏；当储层厚度达到100m时，CO2将在125年后穿透黏土矿物含量为50%的盖层。盖层自封闭效应主要发生在底部，自溶蚀效应主要发生在上部。钠长石和绿泥石的溶解为片钠铝石、菱镁石、菱铁矿的沉淀提供了Na+、Mg2+和Fe2+，有利于盖层的自封闭。钾长石的溶解为伊利石的沉淀提供了所需的K+，钠长石的溶解影响钙蒙脱石的沉淀。随着温度的升高，盖层的自封闭和自溶解能力明显增强，盐度对盖层封闭能力的影响较小。在扩散机制下，钾长石和钠长石的溶蚀作用对盖层渗透率的变化起着关键作用，使盖层底部的渗透率提高了60%。基于以上研究成果初步构建了长期CO2-水-岩石相互作用下盖层封闭性评价指标（包含34项评价指标）。在碳中和背景下，本研究成果可以为CO2地质储存场地选址提供理论支撑，为CO2地质封存的长期稳定性和安全性评价提供理论依据。

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