低维碳材料的超低波数拉曼光谱研究

Carbon can form one-dimensional multi-walled carbon nanotube (MWNT) and also two-dimensional multilayer graphene (MLG). Two monolayer or multilayer graphenes can stack together with a rotation angle to form twisted multilayer graphene (tMLG). These low-dimensional layered carbon materials exhibit unique Raman modes with ultra-low frequency. These ultra-low-frequency modes have been used to probe the crystal structure, the band structure and the layer coupling between two adjacent layers in these low-dimensional layered carbon materials. This project will ingeniously combine the technique with BragGrate notch filter and the single-stage Raman spectrometer with high signal throughput to study ultra-low frequency vibrational modes of the low-dimensional materials, including MWNT, MLG and tMLG. The theoretical methods, such as Green's function, linear chain model, density functional theory and tight-binding approximation, are employed to reveal physical origin of Fano line shape of shear modes in MLG, to probe layer coupling between two twisted interface layers in tMLG, to probe layer coupling between inner adjecent tubes in MWNT, and to study the unique and prolific electronic band structure of tMLGs and its impact on the intensity and line shape of shear modes. This project is helpful for the design of multilayer low-dimensional carbon materials with on-demand properties, so-called on-demand materials, and can be extended to the similar study on other two-dimensional hybrids and heterostructures.

碳元素既可形成一维的多壁碳纳米管(MWNT)，也可形成二维的多层石墨烯(MLG)。两个单层或多层石墨烯之间还可按不同旋转角堆积成旋转多层石墨烯(tMLG)。这类低维碳材料具有独特的超低波数拉曼模,这些拉曼模是被用来研究低维碳材料层间耦合和电子能带结构的有力手段。本项目将把新型布拉格体光栅技术和高信号透过率的单光栅拉曼光谱仪结合起来，研究典型低维碳材料的超低波数拉曼振动模。结合格林函数方法、线性链模型、密度泛函理论、紧束缚近似等理论方法，确定MLG剪切模Fano线型的物理根源，研究tMLG旋转界面及其附近石墨烯层间的层间相互作用，研究MWNT内层管间的层间相互作用，研究tMLG独特丰富的电子能带结构及其对tMLG的剪切模强度和线型的影响。本项目对设计构造各种指定性能的低维碳材料及其应用有重要意义,并可推广到其它二维晶体复合材料及异质结构的研究。

多层石墨烯(MLG)以及转角多层石墨烯(tMLG)具有独特的超低波数拉曼模，这些拉曼模是被用来研究MLG和tMLG层间耦合和电子能带结构的有力手段。本项目集中研究了多层石墨烯和转角多层石墨烯的超低波数拉曼振动模，取得了以下成果：1）通过研究tMLG的呼吸(LB) 模，发现在tMLG界面处层间呼吸耦合与正常AB堆垛多层石墨烯的强度相当，并在tMLG中首次观察到次近邻石墨烯层的层间呼吸耦合，为最近邻的9%。本研究成果表明，可通过观察层间剪切模来探测转角多层石墨烯中各Bernal堆垛子系统的层数，同时用层间呼吸模来探测其总的层数。2）发现通过C模可以非常方便地鉴别多层石墨烯是AB堆垛还是ABC堆垛。3）通过逐层测量CVD方法制备MLG的C模和LB模的频率，可以完美地鉴别其层数和堆垛方式。4）完成了关于二维材料低频剪切模和呼吸模拉曼散射以及石墨烯基材料拉曼散射及其应用的综述论文和二维材料拉曼光谱研究的英文编著。本项目也将低频拉曼光谱和常规拉曼光谱技术应用到其他二维材料和纳米棒等材料，做出了一系列创新性研究成果。项目执行期间在Chem. Soc. Rev.，Phys. Rev. Lett.，Nano Lett.和ACS Nano等刊物发表基金标注论文58篇，其中综述性论文6篇。自2015年以来所发表论文被SCI引用1000次，其中5篇论文SCI引用超过50次，所发表论文原始谱图被国内外综述性论文多次直接引用，并由Springer出版社出版一本学术专辑《Raman spectroscopy of two-dimensional Materials》。项目主持人2015年获黄昆固体物理与半导体物理研究奖和黑龙江省科学技术奖一等奖，并入选中青年科技创新领军人才和第三批国家“万人计划”科技创新领军人才。培养在读和毕业研究生12人，研究生获国家奖学金3人次以及国际和全国学术会议优秀论文和最佳张贴报告奖9人次，在国内外学术会议上做大会和邀请报告56次。

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