基于纳米光电化学和表面等离子体共振的高性能双传感系统及其生化检测应用研究

To achieve the research on complex biological model based on multichannel detections of different biochemical molecules, nanomaterials based photoelectrochemical (Nano-PEC) sensors and surface plasmon resonance (SPR) sensors were combined to build dual sensing system with high performances. The nano-PEC and SPR sensors were fabricated on each side of gold electrode. Excited by light sources, the concentration of macro and small biochemical molecules and the interactions between different biomolecules can be measured by nano-PEC and SPR sensors in dual sensing system at the same time. Our designed dual sensing system retains the advantages and overcomes the disadvantages of nano-PEC and SPR sensors in biochemical detections. Then multichannel detections of different biochemical molecules can be achieved by the dual sensing system. What’s more, based on the relationship of different biochemical molecules in biological model, the sensing data fusion between nano-PEC and SPR sensors were carried out by artificial neural network. By means of data fusion, the nano-PEC and SPR sensors were linked for further step and more biological information can be provided for the study of complex biological model. Meanwhile, with the enhancement between nano-PEC and SPR sensors and the introduction of LSPR array, the photoelectric and sensing properties of dual sensing system were greatly improved. Compared to single nano-PEC sensor and SPR sensor, our designed dual sensing system not only can measure more biomolecules and give more bioinformation, but also provide better sensing performances such as higher sensitivity, faster response speed, better spatial resolution and so on.

针对复杂生物模型研究中检测多种生化量的需求，本申请将纳米光电化学（简称PEC）传感器和表面等离子体共振（简称SPR）传感器结合，构成高性能双传感测量系统。该系统在金电极两侧分别形成纳米PEC和SPR传感结构，可实现对生化小分子、大分子及分子间结合力的同时测量。在保持纳米PEC和SPR传感器各自优势的同时，通过性能互补克服了彼此在生化传感检测上的不足。以生物模型中各种被测量的逻辑关系为基础，通过人工神经网络对纳米PEC和SPR的传感数据进行融合，实现二者设备的联动，可提供更多的生物传感信息，完成对复杂生物模型的深入研究。同时，通过纳米PEC与SPR的互增强机制设计以及LSPR阵列的引入来提高双传感系统的传感性能。与纳米PEC和SPR的分立系统相比，所设计的双传感系统不仅可完成多点多生化参量的实时检测，提供更广泛的测量对象范围，并且具有更高的灵敏度、更快的响应速度和更好的时空分辨率等特性优势。

为了满足多通道多生化参量检测、超高灵敏度、检测对象广等测量需求，我们提出了基于异质纳米结构的SPR+PEC双传感系统，具体研究内容如下：.一、对光电化学（PEC）、表面等离子体共振（SPR）等生化传感器进行了综述研究，明确了未来发展方向：异质纳米结构和双传感系统。发表了3篇相关综述，撰写了英文著作的1个章节，扩大了本课题组在PEC方向上的影响力。.二、对异质纳米结构传感芯片的材料、衬底、自组装方法进行了研究、筛选与优化。确定了多种异质纳米材料和多种3D异质纳米衬底用于双传感系统芯片的制作。异质纳米结构的材料和衬底不仅具有增强的光电性能，同时引入新的传感性能，可拓展检测对象的范围。.三、对基于异质纳米结构的PEC传感机理进行了设计与研究。具体包括：提出一种分别增强光电性能和催化性能的通用性增强策略用于增强生化大、小分子的传感检测性能；提出表面基团、形状、距离等三种竞争型传感机制用于提高生化大分子传感检测性能。实验结果验证了所设计的传感机理在检测种类、灵敏度、稳定性和循环性上的优势。并通过搭建的双传感系统，对设计的传感机理进行了深入研究。.四、搭建了SPR+PEC双传感系统。结合异质纳米结构传感芯片，对多种纳米材料进行了性能测量。双传感系统不仅能够完成PEC和SPR功能，同时SPR和PEC二者之间存在互增强的现象，且不同的异质纳米结构的增强幅度不同。根据实验结果，对互增强的理论模型进行了深入研究，对系统和芯片的结构及参数进行了优化。.五、结合传感芯片和双传感系统，进行了实际检测应用，对GSH、H2O2、DA等生化小分子以及GPC-1、BSA、HSP90等生化大分子进行了高灵敏度、高选择性、可循环的检测。基于人工神经网络的多传感数据融合算法，对多通道传感信号进行了提取、融合和预测等处理。结果表明所设计的系统和芯片具有优异的传感性能。研究结果已经用在临床医学检测和环境监测等领域。.六、设计了新检测算法，实现了PEC检测系统的微型化。并建立了可用于多生化参数检测的软硬件传感平台。二者结合构成的小型化设备在天津市相关医院和山东省小清河流域进行了实际推广。.共发表文章21篇，其中SCI收录文章18篇。申请发明专利6项，获授权1项。在国内外大会上做了5次口头报告。研究结果为异质纳米结构、PEC、SPR以及多通道生化传感器的研究提供了新的传感理论、芯片结构、系统设计及应用范围。

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