开放量子体系的理论与方法

The Dissipaton Equation of Motion (DEOM) theory, developed recently by the PI, is a fundamental theory for the quantum mechanics of open systems, with many unique features, including the capability of accurate evaluation of real-time dynamics of strongly correlated systems. The proposed research continues this development, with the extension to non-Gaussian quadratic bath couplings and the inclusion of external-field polarized environment influences. The proposed theoretical development covers also the constructions of accuracy controllable and efficient DEOM methods, followed by advancing the existing DEOM programs and simulation platforms. Moreover, in combining with quantum chemistry methods, DEOM will be exploited for the accurate characterizations of some realistic functional materials systems. The focus here will be on the experimentally measurable unique features that arise from the interplay between quantum fluctuations, many-particle interactions and quantum interferences. The detection signals here will be various multiple dimensional spectroscopies, and also the quantum transport measurements on not just current, but also fluctuating current counting statistics. The exact DEOM theory will also be exploited to the successful construction of the complex quantum kinetics rate network, which will then be used for the molecular-level study of biological photosystems, with the focus on the possible quantum mechanisms underlying the active versus inactive transport chains in the reaction center of photosystems.

申请人最近发展的耗散子运动方程(DEOM)是开放体系量子动力学中一个基本理论，具有广泛的普适性和独特性，能够精确处理强关联体系实时动力学。本项目将进一步深入发展该理论框架，其中包括构建非高斯二次型耦合环境影响下的拓展DEOM理论，以及考虑外场激化环境的影响；发展高效、精度可控的DEOM方法，提升现有的计算程序包的效率与功能等。并利用量子化学方法与DEOM相结合的手段，研究一些典型的纳米功能材料体系，以及相关的量子调控与检测问题。该研究将侧重于探讨量子涨落、多体相互作用和量子相干对于功能特性的协同影响，以及在包括多维波谱、输运电流、电流噪声谱等上的特征。严格的DEOM理论还将用于构建化学反应动力学的复杂量子速率网络，进而研究生物光合系统的激发能传递和电荷分离的路径与速率，反应中心活性链的选择机制，以及量子相干性在这些过程中的影响。

本项目系统发展了开放体系量子力学的基本理论与方法，为低维纳米材料、多相光催化体系、生物传能机理的研究提供实用的动态演化和谱学模拟手段。此外，我们还探讨复杂体系构象涨落、结构变化、环境电场与力场改变对微观量子态动力学演化过程的影响和调控，包括光学跃迁、激子转移、能量弛豫、化学反应等关键过程。项目在开放量子体系理论发展方面，完成了优化的量子耗散运动方程，以及精确、高效的方法与计算平台。在针对纳米器件的调控与测量以及量子生物学方面，完成了相关基础理论的发展，并在理论实施的过程中，在微观层次上解决一些带有普适性的重要问题。研究的主要内容包括：（1）耗散子运动方程理论、数值方法以及计算程序的发展；（2）功能材料的多量子态耦合与演化模拟；（3）非平衡量子统计力学；（4）光合过程活性链选择的分子机制与复杂量子网络速率理论；（6）能源功能材料体系的设计和调控； （6）量子杂质系统的热力学研究。本项目代表了耗散子运动方程（DEOM）这一开放量子力学理论体系的深入发展，并结合量子化学方法和多维谱学方法，开展复杂体系中一些基本问题的研究， 侧重探讨了量子涨落、量子相干以及多体相互作用对功能材料、 纳米器件、 量子生物体系的影响。

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