离子辐照调控二硫化钼缺陷和电子结构的机理研究及其在电催化方面的应用

Molybdenum disulfide (MoS2) has attracted great attentions due to their extraordinary optical, electrical, and catalytic properties. Although defects are found to greatly influence the properties of MoS2, the mechanism of such influence is still not clear. In order to understand the impact defects and guide the design of new materials through defect engineering, in this work, we will systematically study how ion beam irradiation impacts the defects states and local electronic structure of MoS2. We will firstly synthesis MoS2 model system with well-defined structure and chemistry. Then we will investigate how ion energy and fluence of ion beam irradiation impact the defect states such as the defect type and density in MoS2, and identify the correlation between the defect states and the local electronic structure. Lastly, for the application of energy conversation, we will investigate the influence of ion beam irradiation on the hydrogen evolution reaction activity of MoS2. Such influence will then be explained through changes in defect states and local electronic structure. The approach we use and the knowledge we obtain in this project are applicable to other transition-metal dichalcogenides and therefore with great importance.

二硫化钼(MoS2) 由于具有着突出的光学、电学、催化等性能近来受到了广泛的关注。研究发现缺陷直接影响MoS2特别是单层MoS2各方面的性质，但其影响机理至今仍然不清楚。为了阐明缺陷影响MoS2性质的机理，进而指导对MoS2性能的优化，本项目中我们将系统的研究离子束辐照对MoS2中的缺陷状态及电子结构的影响。我们将以具有可控结构及组成的单层及单晶块体MoS2作为模型材料体系，通过控制离子辐照的离子能量、剂量等参数在材料中引入可控缺陷，并系统研究辐照造成缺陷的种类、数量及分布等性质与局域电子结构的关系。此外，针对能源领域的应用，我们还将研究不同离子辐照条件对MoS2的析氢反应活性的影响，并从辐照引起缺陷状态及电子结构变化的角度，揭示这种影响的机理。我们的研究方法和科学结论可直接扩展至其他过渡金属硫化物，具有重要的基础研究意义和应用价值。

二硫化钼(MoS2) 由于具有突出的光学、电学、催化等性能近来受到了广泛的关注。研究发现缺陷直接影响MoS2各方面的性质，但其影响机理至今仍然不清楚。为了阐明缺陷影响MoS2性质的机理，并对MoS2性能进行优化，在本项目中我们采用单层MoS2作为模型材料，系统研究了辐照条件与MoS2缺陷状态的相关性，并揭示了缺陷状态对MoS2电子结构的影响机理。我们的研究结果表明，低能重离子辐照单层MoS2产生的缺陷中以单S空位，单Mo空位以及双S空位为主。这些缺陷会对MoS2的电子结构产生明显影响，S空位会在MoS2禁带中靠近导带底的位置引入缺陷态，而Mo空位则会在靠近价带顶的位置引入缺陷态。此外，我们发现MoS2中引入的缺陷有利于材料表面的氧分子吸附，并加速材料的氧化过程。针对该材料在能源领域的应用，我们通过控制辐照剂量（5×10^11 - 1×10^14 ions/cm2）对MoS2中的缺陷密度进行可控调节，并利用三电极体系对具有不同缺陷密度的单层MoS2进行氢析出反应（HER）测试。结果显示随着缺陷密度的增加，HER活性明显提高，进而说明缺陷的引入对单层MoS2的催化活性具有重要的促进作用。此外，我们发现通过离子辐照技术引入的缺陷可以诱导过渡金属离子吸附在材料表面，形成Ni(OH)2/MoS2异质结，进一步提高了MoS2的氢析出反应和氧析出反应催化活性。本项目中我们发展了一套结合模型材料制备、阴离子缺陷可控改变、表面电子结构表征以及第一性原理计算的研究方法，并将这一方法成功应用于单层WSe2、多层MoS2、过渡金属氧化物等其他材料体系中，揭示材料阴离子缺陷对表面催化反应动力学过程的调控机制。我们的研究结果为离子辐照在能源材料领域的应用和发展提供了理论指导，具有重要的基础研究意义和应用价值。

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