类石墨烯结构新型光催化材料的构筑及其降解有机污染物研究

运用可见光催化深度降解持久性有机污染物的研究是光催化领域研究的热点问题。本课题拟采用电化学剥离法合成单层或少层类石墨烯结构氮化碳光催化材料(GN-C3N4)；并利用含贵金属型离子液体为金属反应源、分散剂和表面活性剂，可控构建贵金属纳米粒子掺杂修饰GN-C3N4光催化材料。旨在大幅度提升合成材料的光催化性能。建立GN-C3N4合成路径及方法并分析其物性；通过离子液体调变作用，实现贵金属纳米粒子组装生长和有效分散。探究类石墨烯结构复合光催化材料微区结构对持久性有机污染物光催化降解性能的影响规律，深入分析组成－结构－性能的相互关系及其调变规律；以实现合成材料的大吸附容量，高光催化性能和可见光响应等多功能集成。总结类石墨烯结构GN-C3N4、贵金属纳米粒子掺杂修饰GN-C3N4材料的光催化降解机理。通过原位谱学表征研究有机物污染物光催化降解转化规律及其动力学特性。

本项目通过热氧化法、有机溶剂剥离法，成功实现了类石墨烯氮化碳材料的有效合成，并显著提升了氮化碳材料的光催化降解性能，同时将其应用于水环境中重金属离子的检测，取得了较好的效果。同时围绕离子液体控制合成复合光催化材料，开展了系列工作，实现Bi系复合材料的控制合成，筛选出高能效、高稳定性的光催化剂，应用于高效光催化降解环境有机污染物。同时本项目以氮化碳为研究中心，通过多种修饰改性方法，实现其复合光催化材料性能的明显改善，并对其光催化降解机理进行了系统分析，总结出了一定的规律性。除此之外，还以氧化石墨烯、类石墨烯氮化硼、MoS2层状材料为研究对象，制备出一系列Ag2CO3、Ag3VO4、Ag3PO4、BiOX复合光催化材料，对双组份之间的协同作用关系、耦合机制进行了系统研究。并探究各种体系光催化性能提升的本质机理。本项目主要进行了以下几个方面的研究工作：(1) 采用热氧化法、液相溶剂剥离法，控制合成得到具有少层结构的类石墨烯氮化碳材料，二维类石墨烯结构C3N4材料有效提升了基体光催化材料的性能。(2) 以石墨相g-C3N4为基材，控制合成多种廉价、高活性、可见光响应等多功能为一体的复合光催化材料。运用多种不同的合成方法制备了g-C3N4-Bi2O3、g-C3N4-BiOBr、Ag/AgCl/g-C3N4、g-C3N4-BiOI、Carbon-g-C3N4、g-C3N4-MoO3等多种光催化材料，并将其应用于不同环境污染物的光催化降解。实验结果表明，对g-C3N4进行不同材料的表面改性，可显著改善复合光催化剂的电化学性能、光催化性能，可实现有机污染物的高效、深度降解。同时研究表明g-C3N4复合光催化剂能够多次循环使用，具有较好的稳定性。(3) 利用合成的功能化离子液体，控制合成BiOX等复合型光催化材料，通过调控其结构、实现其光催化性能的改善。研究发现，功能化离子液体不仅能够作为反应前驱体，同时可作为模板剂，调控光催化材料的结构。运用 [Omim]Cl、[Bmim]I、[C16mim]Br等多种离子液体分别控制合成了BiOCl-BiOBr、Bi2WO6-BiOBr等复合光催化材料。并实现了光催化材料高效降解环境有机污染物。(4)合成并筛选出具有高活性、高稳定性的氧化石墨烯、类石墨烯氮化硼、CNT、AgX等复合光催化剂，在提高其光催化活性的同时，也提升了复合光催化剂的稳定性。

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