预组织特性配体的设计合成及其对放氧复合物OEC的仿生学研究

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基本信息

  • 批准号：
    21372268
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    80.0万
  • 负责人：
    李杨
  • 依托单位：
    重庆大学
  • 学科分类：
    B0111.仿生与绿色合成
  • 结题年份：
    2017
  • 批准年份：
    2013
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2014-01-01 至2017-12-31

项目摘要

Understanding the water oxidation mechanism within the oxygen-evolving complex (OEC) of photosystem II (PSII) as well as developing functional small-molecular machine via biomimetic modeling can provide a unique option towards clean and environmentally benign energy source over fossil fuels, which are essential components in artificial photosynthesis. Our proposal focuses on mimicking the preorganization character of the polypeptide framework in natural metalloenzyme as well as its ability in tuning the chemical behavior and reactivity of the metallic core. A series of preorganized, C3-symmetric, polydentate ligands based on unprecedented triptycene backbone are designed and will be synthesized in this project. Towards our goal in the modeling of the [Mn4CaO5] core of OEC, our strategy is to gradually construct manganese clusters from homonuclear cubic [Mn4O4] to heteronuclear cubic [Mn3CaO4], until unsymmetrical [Mn4CaO5] cluster. With the successful employment of this controllable fashion, we wish to eventually replicate the topological structure of the OEC metallic core. Along with our modeling study, we will also use the obtained manganese-calcium clusters as structurally stable platforms in the study of O-O bond formation mechanism as well as oxygen transfer process under oxidative environment. Eventually, we wish to achieve high efficient water oxidation catalysis via this novel biomimetic approach.
认识光合系统II(Photosystem II, PSII)中放氧复合物(Oxygen-Evolving Complex, OEC)的水氧化机理以及通过仿生学途径研发功能与其类似的小分子器件，可以为替代化石燃料的清洁能源的发展提供一个新的选择，是人工光合作用的一个重要追求目标。本项目着重于模拟天然金属酶预组织多肽骨架对核心金属簇活性的调控作用，设计与合成一系列C3对称的以三蝶烯为核心的预组织多齿配体。研究该配体对OEC的杂核[Mn4CaO5]簇的仿生学促进机制，提出以递进的方式，逐步构建起从立方同核[Mn4O4]簇到立方杂核[Mn3CaO4]簇直至非对称的[Mn4CaO5]簇体系，从而实现对OEC核心锰簇的几何结构的可控调制。以此类预组织配体得到的杂核锰钙簇配合物为平台，研究其在高氧化态下O-O键生成机理及氧转移过程，并最终获得高活性的水氧化。

结项摘要

本项目围绕着模拟天然金属酶预组织多肽骨架对核心金属簇活性的调控作用，设计与合成一系列C3 对称的以三蝶烯为核心的预组织多齿配体。在本项目研究期间，共获得了两个具有C3对称的多齿配体，以及一个具有两条配位臂的配体，并对其看展了仿生多核金属配位研究，取得了初步进展。另外，在本研究过程中，本课题组发现并发展了一类利用1，2-苯二炔实现苯环三取代的手段，获得了多种芳环多取代转化，并将其应用到几个药物分子的合成中来。在此项目研究中，本课题组共发表SCI论文7篇，申请发明专利6项，其中JACS（3篇）、Chem.Soc.Rev.（1篇）、Org.Lett.（2篇）。

项目成果

期刊论文数量（8）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（6）
Aryne 1,2,3-Trifunctionalization with Aryl Allyl Sulfoxides
用芳基烯丙基亚砜进行芳基 1,2,3-三官能化
  • DOI：
    10.1021/jacs.6b06981
  • 发表时间：
    2016-08-31
  • 期刊：
    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY
  • 影响因子：
    15
  • 作者：
    Li, Yuanyuan;Qiu, Dachuan;Li, Yang
  • 通讯作者：
    Li, Yang
Selective Aryne Formation via Grob Fragmentation from the [2+2] Cycloadducts of 3‑Triflyloxyarynes
通过 3-Triflyloxyarynes 的 [2 2] 环负载物的 Grob 断裂选择性形成芳炔
  • DOI：
    10.1021/jacs.6b12161
  • 发表时间：
    2016
  • 期刊：
    Journal of the American Chemical Society
  • 影响因子：
    15
  • 作者：
    Jiarong Shi;Hai Xu;Dachuan Qiu;Jia He;Yang Li
  • 通讯作者：
    Yang Li
Aryne multifunctionalization with benzdiyne and benztriyne equivalents
用苯二炔和苯三炔等价物进行芳炔多官能化
  • DOI：
    10.1039/c6cs00694a
  • 发表时间：
    2017
  • 期刊：
    Chemical Society Reviews
  • 影响因子：
    46.2
  • 作者：
    Jiarong Shi;Yuanyuan Li;Yang Li
  • 通讯作者：
    Yang Li
Domino Aryne Precursor: A Step beyond the Boundary of Traditional Aryne Chemistry
多米诺芳炔前体：超越传统芳炔化学界限的一步
  • DOI：
    10.1055/s-0034-1381041
  • 发表时间：
    2015-07
  • 期刊：
    Synlett
  • 影响因子：
    2
  • 作者：
    Dachuan Qiu;Jiarong Shi;Yang Li
  • 通讯作者：
    Yang Li
Diamination of Domino Aryne Precursor with Sulfonamides
多米诺芳炔前体与磺酰胺的二胺化
  • DOI：
    10.1021/acs.orglett.6b01334
  • 发表时间：
    2016-07-01
  • 期刊：
    ORGANIC LETTERS
  • 影响因子：
    5.2
  • 作者：
    Qiu, Dachuan;He, Jia;Li, Yang
  • 通讯作者：
    Li, Yang

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  • 通讯作者：
    张丁非

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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