铂基氧还原催化剂的性能改善机理研究

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基本信息

  • 批准号：
    21073176
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    36.0万
  • 负责人：
    陈艳霞
  • 依托单位：
    中国科学技术大学
  • 学科分类：
    B0205.电化学
  • 结题年份：
    2013
  • 批准年份：
    2010
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2011-01-01 至2013-12-31

项目摘要

根据Norskov等关于铂基氧还原催化剂的活性、稳定性与其电子结构间关系的理论预期，系统制备各类含钇、钴或钪的铂基催化剂，并考察电催化剂的结构、组成及其稳定性与其制备条件之间的关系。利用常规电化学技术、旋转圆盘电极以及温控气体扩散电极系统研究这类催化剂上不同温度下氧还原的活性与稳定性。利用表面增强拉曼光谱研究催化剂表面氧还原的反应中间物的化学特性及其覆盖度与电极电位、催化剂的结构与组成等参数之间的关系。以饱和吸附的一氧化碳为探针分子，利用电化学红外和拉曼光谱，系统考察不同催化剂上C-O 与Pt-CO的伸缩振动频率，并结合能量色散X-射线荧光、X射线衍射以及扫描电镜等手段对催化剂组成和结构非原位表征以及结合密度泛函理论计算的结果，推测钴、钇、钪修饰对这类催化剂表层Pt原子的d-能带位移、氧的吸附能及氧还原动力学的影响，揭示氧气在这类催化剂上电催化还原的机理以及催化活性改善的内在本质。

结项摘要

在氧还原方法学方面，系统考察了用于表征高分散纳米催化剂的氧还原活性的薄膜旋转圆盘电极方法因溶液内阻、扩散不均，电场分布不均以及电极活性面积误差等对因素对正确估算电催化剂的氧还原动力学可能导致的一些典型问题, 并给出了解决或改进这些问题的具体方法，为正确评价电催化剂的氧还原活性奠定了基础。..在基础研究方面，针对Pt基催化剂上氧还原高超电势的起源问题，系统地研究了支持电解质的pH效应，电极表面吸附物种的影响；从实验的角度揭示了真正影响Pt氧还原动力学的关键因素是与氧还原反应平行进行的OH吸脱附的热力学和动力学。OH吸脱附可逆反应的上限电位，决定了氧还原的起始电位。同时OH吸脱附可逆反应在氧还原区也在同时发生，降低了氧还原反应的还原速度。通过对Au(100)电极上氧还原的对比研究，进一步证实在电催化反应中，所考查的反应的动力学可能受制于与该过程平行进行的其它反应的热力学是电化学反应体系中常遇到的现象。我们的结果显示，只有全面考察各种可能反应或过程对氧还原动力学的影响才能避免犯瞎子摸象的错误，真正找出决定氧还原超电势的关键因素。..基于这些对氧还原反应的基础研讨，在本项目中，我们还系统考察了Au@Pt, Pd@Pt, Y@Pt，Ti@Pt等双金属纳米电催化剂的氧还原活性与电催化剂的组成、结构、形貌与氧还原性能之间的函数关系。 通过利用SERS等原位谱学等技术的系统研究，我们发现Au@Pt核壳纳米催化剂的氧还原活性改善源于从Au核到Pt壳层的电荷转移，一方面加速 O-O 断键，另一方面降低Pt-OHad吸附能。

项目成果

期刊论文数量（8）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Determining the Active Surface Area for Various Platinum Electrodes
确定各种铂电极的活性表面积
  • DOI：
    10.1007/s12678-011-0054-1
  • 发表时间：
    2011
  • 期刊：
    Electrocatalysis
  • 影响因子：
    3.1
  • 作者：
    Chen; Dong;Tao; Qian;Liao; Ling Wen;Liu; Shao Xiong;Chen; Yan Xia;Ye; Shen
  • 通讯作者：
    Shen
Electrode reaction induced pH change at the Pt electrode/electrolyte interface and its impact on electrode processes
电极反应引起 Pt 电极/电解质界面 pH 变化及其对电极过程的影响
  • DOI：
    10.1016/j.scitotenv.2014.08.105
  • 发表时间：
    2013
  • 期刊：
    Journal of Electroanalytical Chemistry
  • 影响因子：
    4.5
  • 作者：
    Liao; Ling Wen;Li; Ming Fang;Kang; Jing;Chen; Dong;Chen; Yan-Xia;Ye; Shen
  • 通讯作者：
    Shen
PH effect on oxygen reduction reaction at Pt(1 1 1) electrode
pH值对Pt(1 1 1)电极氧还原反应的影响
  • DOI：
    10.1016/j.clinph.2014.12.006
  • 发表时间：
    2013
  • 期刊：
    Electrochimica Acta
  • 影响因子：
    6.6
  • 作者：
    Ming Fang Li;Ling Wen Liao;Dao Fu Yuan;Dong Mei;Yan-Xia Chen
  • 通讯作者：
    Yan-Xia Chen
气体电极反应动力学的薄膜旋转圆盘电极方法研究
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2013
  • 期刊：
    Scientia Sinica Chimica
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    廖玲文;陈栋;郑勇力;李明芳;康婧;陈艳霞
  • 通讯作者：
    陈艳霞
不同pH下多晶Au电极上的氧还原反应
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2011
  • 期刊：
    中国科学:化学
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    陈全军;郑勇力;廖玲文;康婧;陈艳霞;CHEN QuanJun;ZHENG YongLi;LIAO LingWen;KANG Jing &;University of Science;Technology of China;Hefe
  • 通讯作者：
    Hefe

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其他文献

Au单晶电极上H2O2的氧化反应研究
  • DOI：
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  • 发表时间：
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  • 期刊：
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  • 作者：
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  • 通讯作者：
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近似熵在缺氧性脑损伤检测中的应
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    中国生物医学工程学报，25(3):361-364, 2006
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
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  • 通讯作者：
    陈艳霞
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酸性介质中O 2 表面浓度变化及其对铂氧还原机理和动力学的影响
  • DOI：
    10.1016/j.elecom.2015.06.011
  • 发表时间：
    2015
  • 期刊：
    Electrochemistry Communications
  • 影响因子：
    5.4
  • 作者：
    廖玲文;郑勇力;魏杰;陈艳霞
  • 通讯作者：
    陈艳霞
The Preparation of Surfactant-free Pt and PtRu Nanoparticles with high Activity for Methanol Oxidation
无表面活性剂的高甲醇氧化活性Pt和PtRu纳米粒子的制备
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2014
  • 期刊：
    Chinese Journal Of Chemical Physics
  • 影响因子：
    1
  • 作者：
    陈艳霞;姚瑶;蔡俊;郑勇力
  • 通讯作者：
    郑勇力
新疆妇女宫颈病变组织 miR-146a/133b 的表达及临床意义
  • DOI：
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  • 发表时间：
    2015
  • 期刊：
    重庆医学
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    马丽;卢畅;陈艳霞;马彩玲
  • 通讯作者：
    马彩玲

其他文献

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AI项目解读示例

课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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