複合電子顕微分光による窒化アルミニウム蛍光体の発光メカニズム解明

使用组合电子显微镜阐明氮化铝荧光粉的发光机制

基本信息

批准号：
22K04684
负责人：
齊藤元貴
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

白色LEDは青色または近紫外LEDと蛍光体を組み合わせて実現することが多く、化学的に安定なAlNに希土類をドープした蛍光体材料の開発が近年進められている。本研究では、AlNを起点物質として、酸素、カーボン、Si、Euをドープした新しいAlN基蛍光体の燃焼合成、および複合電子顕微分光を用いた発光メカニズムの解明を目的とした。2022年度は、カーボンを含まないAlN-O-Eu系、AlN-O-Si-Eu系の蛍光体材料を燃焼合成し、これらの特性や発光メカニズムの解明を試みた。AlNにEuを添加して燃焼合成を行うと緑色の発光を示す試料が得られたが、TEM-EDS分析の結果、EuはAlN粒内部にはドープされず、粒界に酸化物として存在した。EuとSiを共添加したAlNは、粒内にEu、Si、Oを含む層が形成したポリタイプであり、STEM観察から、Euは極性の反転によってできる面欠陥中のNサイトに2価でドープされていることがわかった。Euに配位するイオンの対称性やEuとイオン間の距離により強い青色発光を示すことがわかった。AlNとほかの結晶との固溶体にEuを合成できれば、固溶量の調整により発光特性を幅広く調整可能な蛍光体が実現できる可能性がある。そこで、カーボンをドープしたAlN-Al2OC系およびAlN-SiC系固溶体の燃焼合成を試みた。カーボン源として原料に黒鉛またはSiCを添加して燃焼合成を行ったが、発光特性に優れた蛍光体は得られなかった。黒鉛を添加した場合は蒸発や酸化物の還元が生じる可能性があり、SiCは反応性が低かった可能性がある。今後、熱力学的な検討を行い、最適なカーボンやSi供給源、反応温度を探索する。

白光LED通常通过将蓝光或近紫外LED与荧光粉结合来实现，近年来，化学稳定的AlN掺杂稀土元素的荧光粉材料的开发不断取得进展。在这项研究中，我们的目的是使用 AlN 作为起始材料，并掺杂氧、碳、Si 和 Eu 来合成一种新型 AlN 基荧光粉，并使用组合电子显微光谱法阐明其发射机制。 2022年，我们通过燃烧合成了无碳的AlN-O-Eu和AlN-O-Si-Eu荧光粉材料，并试图阐明它们的性能和发光机制。当将Eu添加到AlN中并进行燃烧合成时，获得发射绿光的样品，但是根据TEM-EDS分析的结果，Eu没有掺杂在AlN晶粒内部，而是作为氧化物存在于晶界处。。共掺杂Eu和Si的AlN是晶粒内形成含有Eu、Si和O的层的多型体，STEM观察表明Eu在极性反转引起的平面缺陷中的N位点处是二价的。他被吸毒了。研究发现，强蓝光发射是由与Eu配位的离子的对称性以及Eu与离子之间的距离引起的。如果可以在AlN和其他晶体的固溶体中合成Eu，则有可能制造出一种荧光体，其发光特性可以通过调节固溶体的量来广泛地调节。因此，我们尝试燃烧合成碳掺杂的AlN-Al2OC和AlN-SiC固溶体。通过在原料中添加石墨或SiC作为碳源进行燃烧合成，但无法获得具有优异发光性能的荧光粉。如果添加石墨，可能会发生蒸发或氧化物还原，并且碳化硅的反应性可能较低。未来，我们将进行热力学研究，寻找最佳的碳和硅供应源和反应温度。