Development of an identification method of functionality from alpha-pinene oxidation using an accurate corona discharge ionization collision-induced dissociation mass spectrometry

使用精确的电晕放电电离碰撞诱导解离质谱法开发 α-蒎烯氧化功能的鉴定方法

基本信息

  • 批准号:
    21K12223
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.66万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
  • 财政年份:
    2021
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2021-04-01 至 2024-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

気候や環境,人体の健康に多大な影響を及ぼす二次有機エアロゾル(SOA)の生成過程の解明は,近年の大気化学において重要な課題となっている.SOAの主な生成源としてモノテルペンの酸化体が注目されているが,それら化合物の大部分において,官能基や構造は同定されておらず,SOA生成過程の理解に至らない原因となっている.2022年度は,(1)「精密コロナ放電イオン化法」と「高分解能衝突誘起解離質量分析法(HR-CIDMS)」を組み合わせ,テルペン酸化体に含まれる官能基をリアルタイムかつ正確に同定するための手法を開発した.2023年度は,(2)「誘導体化反応」と「エレクトロスプレーイオン化衝突誘起解離質量分析法(ESI-CIDMS)」を用いた別の手法の開発に取り組んだ.その目的は,両手法で得られる酸化体の官能基情報を相互比較し,各手法の妥当性を評価するためである.新規手法(2)の開発状況は以下の通りである.アルデヒド基またははケト基を持つ酸化体をO-(2,3,4,5,6-Pentafluorobenzyl)hydroxylamineによってオキシム化,カルボキシ基を持つ酸化体をtrimethylsilyl diazomethaneによってメチルエステル化,ヒドロキシ基を持つ酸化体を無水酢酸によってアシル化した後,各種誘導体化物をESIによってプロトン化し,それらをCIDした.その結果,各種誘導体化物に特異的な中性種が脱離し,元の酸化体が有する官能基を測定し得ることが示唆された.
阐明二次有机气溶胶(SOA)的形成过程对气候、环境和人类健康具有重大影响,已成为近年来大气化学领域的一个重要问题。氧化单萜作为 SOA 的主要生产来源而备受关注,但大多数此类化合物的官能团和结构尚未确定,这是人们对 SOA 生产过程缺乏了解的原因。在2022财年,我们将(1)结合“精密电晕放电电离法”和“高分辨率碰撞诱导解离质谱法(HR-CIDMS)”来实时识别氧化萜烯中含有的官能团。 2023年,我们致力于开发另一种使用(2)“衍生反应”和“电喷雾电离碰撞诱导解离质谱(ESI-CIDMS)”的方法。目的是相互比较两种方法获得的氧化剂的官能团信息并评估每种方法的有效性。新方法(2)的发展现状如下。带有醛基或酮基的氧化剂与O-(2,3,4,5,6-五氟苄基)羟胺转化为肟,带有羧基的氧化剂与三甲基硅基重氮甲烷转化为甲酯,带有羟基的氧化剂与O-(2,3,4,5,6-五氟苄基)羟胺转化为肟。用三甲基甲硅烷基重氮甲烷将主体酰化后,将各种衍生产物通过ESI质子化,并对它们进行CID。结果表明,各种衍生产物特有的中性物质被解吸,并且可以测量原始氧化产物的官能团。

项目成果

期刊论文数量(0)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Formaldehyde evolution in US wildfire plumes during the Fire Influence on Regional to Global Environments and Air Quality experiment (FIREX-AQ)
火灾对区域到全球环境和空气质量影响实验 (FIREX-AQ) 期间美国野火羽流中的甲醛演变
  • DOI:
    10.5194/acp-21-18319-2021
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    6.3
  • 作者:
    J. Liao; G.M. Wolfe; R.A. Hannun; J.M. St. Clair; T.F. Hanisco; J.B. Gilman; K. Sekimoto (24/35); et al.
  • 通讯作者:
    et al.
Novel Analysis to Quantify Plume Crosswind Heterogeneity Applied to Biomass Burning Smoke
量化生物质燃烧烟气羽流侧风异质性的新颖分析
  • DOI:
    10.1021/acs.est.1c03803
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    11.4
  • 作者:
    Z.C.J. Decker; S. Wang; I. Bourgeois; P.C. Jost; M.M. Coggon; J.P. DiGangi; K. Sekimoto (32/42); et al.
  • 通讯作者:
    et al.
Rapid cloud removal of dimethyl sulfide oxidation products limits SO 2 and cloud condensation nuclei production in the marine atmosphere
二甲基硫醚氧化产物的快速云去除限制了海洋大气中 SO <sub>2</sub> 和云凝结核的产生
  • DOI:
    10.1073/pnas.2110472118
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    G.A. Novak; C.H. Fite; C.D. Holmes; P.R. Veres; J.A. Neuman; I. Faloona; K. Sekimoto (18/35); et al.
  • 通讯作者:
    et al.
Understanding of volatile organic compound emissions from western US wildfires
了解美国西部野火的挥发性有机化合物排放
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    関本 奏子; Matthew Coggon; Georgios Gkatzelis;Carsten Warneke
  • 通讯作者:
    Carsten Warneke
衝突誘起解離質量分析(CID-MS)法によるモノテルペン異性体の識別
通过碰撞诱导解离质谱 (CID-MS) 鉴定单萜异构体
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    大野木 涼乃;関本 奏子
  • 通讯作者:
    関本 奏子
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