星間分子雲における重水素体濃縮機構解明のための新しい量子化学計算手法の開発

开发一种新的量子化学计算方法来阐明星际分子云中氘的富集机制

基本信息

批准号：
22KJ2564
负责人：
桑畑和明
金额：
$ 3.08万
依托单位：
Yokohama City University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ2564/
关键词：
星間分子雲経路積分法量子効果量子化学経路積分水素結合

项目摘要

本研究は、星間分子雲で生成される有機物において重水素の割合が異常に多くなる現象（重水素濃縮）を解明するために、氷表面の化学反応における同位体効果を明らかにすることを目的としている。既存のPIMD法では氷表面の計算は計算コストが大き過ぎるために実行困難であった。そこで、本年度は周期境界条件を適用可能な第一原理計算であるVASPと経路積分分子動力学(PIMD)法を連結させるサブルーチンを新たに開発し、氷表面に対するPIMD法の計算を可能にした。この新規PIMD法を用いて、ice VIIからice Xにおける相転移に対して量子効果がどのように働くかを調べた。その結果、核の量子効果が相転移圧力を30 GPa程度下げることが明らかにした。また、ice VIIにおいては量子効果が氷の圧力を下げる働きがあるのに対し、ice Xでは量子効果が圧力を上げることが分かり、結晶相によって量子効果の働きが異なることも明らかになりました。また、新規PIMD法を用いて水における同位体効果解明にも取り組んだ。具体的には、ヒドロニウムイオンを含む水に対してPIMD法を実行し、核の量子効果によって酸素原子間の距離が短縮することが分かりました。これは、水における量子効果が水素結合を強めることを示唆するものです。これらの結果から、新規PIMD法が水・氷における量子効果の解明に有効であることが明らかになりました。星間分子雲における氷は地球上における通常の環境で生成される結晶氷と異なり、水分子の配列が不規則なアモルファス氷である。現在は分子動力学法を用いてアモルファス氷の作成に取り組んでいる。

这项研究旨在阐明化学反应对冰表面的同位素作用，以阐明星际分子云（氘浓度）产生的有机物中异常高氘比的现象。使用现有的PIMD方法，由于计算成本太高，因此难以执行冰面的计算。因此，今年，我们开发了一种连接VASP的新子例程，这是一个允许应用周期性边界条件的第一原理计算以及路径积分分子动力学（PIMD）方法，从而可以计算冰面的PIMD方法。使用这种新颖的PIMD方法，我们研究了量子效应如何在从ICE VII到ICE X的相变作用。结果表明，核的量子效应将相变压力降低了约30 GPA。此外，在冰VII中，量子效应降低了冰的压力，而在冰上，量子效应会增加压力，并且已经发现量子效应的功能取决于晶体相。我们还使用一种新型的PIMD方法来阐明水中的同位素作用。具体而言，我们对含有氢氢离子的水进行了PIMD方法，发现核的量子效应缩短了氧原子之间的距离。这表明水中的量子作用增强了氢键。这些结果表明，新型PIMD方法可有效阐明水和冰中的量子效应。与在地球正常环境中产生的晶体冰不同，星际分子云中的冰是无定形的冰，具有不规则的水分子排列。他目前正在使用分子动力学创建无定形冰。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Quantum effect on NH4+ - H2O cluster by using path integral molecular dynamics

利用路径积分分子动力学研究 NH4 - H2O 团簇的量子效应

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
桑畑和明;伊藤繁和;立川仁典;Kazuaki Kuwahata and Masanori Tachikawa;Kazuaki Kuwahata and Masanori Tachikawa
通讯作者：
Kazuaki Kuwahata and Masanori Tachikawa

経路積分分子動力学法を用いたシュウ酸の解析

路径积分分子动力学法分析草酸

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
桑畑和明;立川仁典
通讯作者：
立川仁典

Direct Elucidation of the Vibrationally Averaged Structure of Benzene: A Path Integral Molecular Dynamics Study

直接阐明苯的振动平均结构：路径积分分子动力学研究

DOI：
10.1021/acs.jpca.2c07197
发表时间：
2023
期刊：
The Journal of Physical Chemistry A
影响因子：
0
作者：
Udagawa Taro;Tanaka Hikaru;Hirano Tsuneo;Kuwahata Kazuaki;Tachikawa Masanori;Baba Masaaki;Nagashima Umpei
通讯作者：
Nagashima Umpei

ミューオニウム化キサンテンチオンのHFCCに対する量子効果

微米化呫吨硫酮对 HFCC 的量子效应