氷表面における炭素，窒素，酸素原子の吸着・拡散活性化エネルギーの第一原理計算

冰表面碳、氮、氧原子吸附/扩散活化能的第一性原理计算

基本信息

批准号：
17J00199
负责人：
桑畑和明
金额：
$ 1.09万
依托单位：
Yokohama City University (2018)Yokohama National University (2017)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究課題では星間分子雲における分子生成の解明するために、氷表面における原子の吸着エネルギーを高精度手法を用いて算出し、実験のみからでは得られない物理情報を獲得することを目的にしている。前年度までに氷表面のモデリングは完了したため、作成された氷表面に対するH原子の吸着エネルギーの構造依存性および量子効果、またO原子の吸着エネルギーを調べた。構造依存性は水分子の配列が規則的である結晶氷に比べて不規則であるアモルファス氷においては吸着エネルギーの平均値が高く、分布もより広がったものになった。原子核の量子効果を考慮した場合には吸着エネルギーが低くなった。また同位体効果を調べるために、D原子でも吸着エネルギーを計算した。その結果、D原子の吸着エネルギーはH原子よりも大きくなった。量子効果を考慮した場合にはゼロ点振動エネルギーによりポテンシャルエネルギーが高くなったために吸着エネルギーが低くなったと考えられる。特に質量の小さいH原子の方がゼロ点振動の影響が大きくなり、D原子に比べて吸着エネルギーが小さくなったと考えられる。O原子を吸着させた場合は一部の水分子の結合が切れてラジカルの生成が確認された。低温環境である分子雲においてもO原子結合によってラジカルが生成されれば大きな有機分子生成に大きく寄与すると考えられる。以上より私の研究は星間分子雲における有機分子等の生成に大きく貢献したものと自負している。

在本研究主题中，为了阐明星际分子云中的分子形成，目的是使用高精度技术来计算冰表面原子的吸附能，并获得无法单独从实验中获得的物理信息。由于冰面的建模是前一年完成的，因此研究了H原子对产生的冰面的吸附能的结构依赖性和量子效应，以及O原子的吸附能。与晶体冰相比，无定形冰的结构依赖性（在常规晶体中排列的水分子）具有较高的平均吸附能，并且分布更宽。当考虑原子核的量子效应时，降低了吸附能。此外，为了研究同位素效应，还计算了D原子的吸附能。结果，D原子的吸附能大于H原子的吸附能。考虑到量子效应时，人们认为吸附能变得较低，因为由于零点振动能量增加了势能。特别是，人们认为H原子的零点振动的影响更大，并且吸附能小于D原子。当O原子吸附时，某些水分子的键被损坏，证实了自由基的形成。即使在低温环境中的分子云中，如果通过O-ATOM键产生自由基，也认为这将极大地有助于形成大的有机分子。从上面，我相信我的研究为有机分子等产生做出了巨大贡献。

项目成果

期刊论文数量（7）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Carbon Monoxide Hydrogenation on Ice Surfaces

冰表面一氧化碳氢化

DOI：
10.1002/cphc.201701346
发表时间：
2018
期刊：
ChemPhysChem
影响因子：
2.9
作者：
Miki Takako;Eguchi Masafumi;Akter Shamima;Kochi Takeshi;Kuwahara Keisuke;Kashino Ikuko;Hu Huanhuan;Kabe Isamu;Kawakami Norito;Nanri Akiko;Mizoue Tetsuya;Kazuaki Kuwahata Kaoru Ohno
通讯作者：
Kazuaki Kuwahata Kaoru Ohno

水分子によるH+COの活性化エネルギー変化のメカニズム

水分子改变H+CO活化能的机理