氷表面における炭素，窒素，酸素原子の吸着・拡散活性化エネルギーの第一原理計算

冰表面碳、氮、氧原子吸附/扩散活化能的第一性原理计算

基本信息

批准号：
17J00199
负责人：
桑畑和明
金额：
$ 1.09万
依托单位：
Yokohama City University (2018)Yokohama National University (2017)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究課題では星間分子雲における分子生成の解明するために、氷表面における原子の吸着エネルギーを高精度手法を用いて算出し、実験のみからでは得られない物理情報を獲得することを目的にしている。前年度までに氷表面のモデリングは完了したため、作成された氷表面に対するH原子の吸着エネルギーの構造依存性および量子効果、またO原子の吸着エネルギーを調べた。構造依存性は水分子の配列が規則的である結晶氷に比べて不規則であるアモルファス氷においては吸着エネルギーの平均値が高く、分布もより広がったものになった。原子核の量子効果を考慮した場合には吸着エネルギーが低くなった。また同位体効果を調べるために、D原子でも吸着エネルギーを計算した。その結果、D原子の吸着エネルギーはH原子よりも大きくなった。量子効果を考慮した場合にはゼロ点振動エネルギーによりポテンシャルエネルギーが高くなったために吸着エネルギーが低くなったと考えられる。特に質量の小さいH原子の方がゼロ点振動の影響が大きくなり、D原子に比べて吸着エネルギーが小さくなったと考えられる。O原子を吸着させた場合は一部の水分子の結合が切れてラジカルの生成が確認された。低温環境である分子雲においてもO原子結合によってラジカルが生成されれば大きな有機分子生成に大きく寄与すると考えられる。以上より私の研究は星間分子雲における有機分子等の生成に大きく貢献したものと自負している。

为了阐明星际分子云中分子的形成，该研究项目旨在利用高精度方法计算冰表面原子的吸附能，并获得仅通过实验无法获得的物理信息。由于冰表面的建模已于前一年完成，我们研究了H原子在所创建的冰表面上的吸附能以及O原子的吸附能的结构依赖性和量子效应。关于结构依赖性，水分子不规则排列的非晶冰比水分子规则排列的结晶冰的吸附能平均值更高且分布更宽。当考虑原子核的量子效应时，吸附能变得更低。为了研究同位素效应，我们还计算了 D 原子的吸附能。结果，D原子的吸附能变得大于H原子的吸附能。当考虑量子效应时，认为吸附能较低，因为零点振动能导致势能较高。特别是，认为零点振动对质量较小的H原子的影响更大，并且吸附能比D原子小。当O原子被吸附时，一些水分子的键断裂并产生自由基。即使在低温环境的分子云中，如果通过O原子键产生自由基，人们认为它们将极大地有助于大有机分子的形成。基于上述，我很自豪我的研究为星际分子云中有机分子的生产做出了重大贡献。

项目成果

期刊论文数量（7）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Carbon Monoxide Hydrogenation on Ice Surfaces

冰表面一氧化碳氢化

DOI：
10.1002/cphc.201701346
发表时间：
2018
期刊：
ChemPhysChem
影响因子：
2.9
作者：
Miki Takako;Eguchi Masafumi;Akter Shamima;Kochi Takeshi;Kuwahara Keisuke;Kashino Ikuko;Hu Huanhuan;Kabe Isamu;Kawakami Norito;Nanri Akiko;Mizoue Tetsuya;Kazuaki Kuwahata Kaoru Ohno
通讯作者：
Kazuaki Kuwahata Kaoru Ohno

水分子によるH+COの活性化エネルギー変化のメカニズム

水分子改变H+CO活化能的机理