第一原理計算とＸ線自由電子レーザーを用いた構造解析システムの構築

利用第一性原理计算和X射线自由电子激光构建结构分析系统

基本信息

批准号：
12J05357
负责人：
大村訓史
金额：
$ 1.54万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012 至 2014-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、X線自由電子レーザー(X-FEL)照射によって生じる多価イオン化した分子のイオンダイナミクスの解明および、X-FELを用いた構造解析法を構築する目的で、第一原理分子動力学法に基づく計算機シミュレーションを行っている。前年度は、ベンゼン環にOH基と臭素原子が付加した臭化フェーノールの多価イオン化状態(～+10価)における崩壊メカニズムを明らかにした。本年度は、計算に励起状態の効果を取り入れるため、軌道の占有数をより広く分布させ、電子系の温度を上げた計算を行った。さらに、実際にX-FELの実験で用いられたヨウ化ウラシルをターゲットとし、X-FELで実現される高価数イオン化状態のシミュレーションを行い、その分子解離プロセスの詳細を明らかにした。この研究で得られた成果は以下の通りである。臭化フェノールの励起状態を取り入れた計算により、適切な電子温度を選ぶことで、実験結果から予想される解離プロセスをよく再現できることが分かった。さらにヨウ化ウラシルに対する計算から、ヨウ化ウラシルの分子解離メカニズムにも臭化フェノールと同様の価数依存性が存在することが明らかとなった。比較的低価数においては、分子はいくつかのフラグメントに解離する。一方、ある程度高価数以上になると、リングの外縁にある水素、酸素、ヨウ素が多価イオン化と同時に解離する。この結果と臭化フェノールの結果を比較することにより、解離プロセスの分子形状依存性を明らかにした。本研究によって、X線自由電子レーザーを用いた実験における分子の崩壊は非常に複雑であるが、分子を高価数にすることで外縁原子に関しては比較的分子の形状を残した状態で解離するということが分かった。

在这项研究中，我们的目标是阐明 X 射线自由电子激光 (X-FEL) 照射产生的多重电离分子的离子动力学，并开发一种使用 X-FEL 的结构分析方法。法律。去年，我们阐明了溴化苯酚的衰变机理，该溴化苯酚在苯环上添加了一个OH基团和一个溴原子，处于多价电离状态（~+10价）。今年，为了将激发态的影响纳入计算中，我们更广泛地分布了占据轨道的数量，并进行了提高电子系统温度的计算。此外，以X-FEL实验中实际使用的尿嘧啶碘化物为靶材，对X-FEL实现的高数电离状态进行了模拟，明确了分子解离过程的细节。本研究获得的结果如下。结合溴化苯酚的激发态的计算表明，通过选择合适的电子温度，可以很好地重现根据实验结果预测的解离过程。此外，对尿嘧啶碘化物的计算表明，尿嘧啶碘化物的分子解离机制具有与溴化苯酚类似的价态依赖性。在相对较低的化合价下，分子解离成几个片段。另一方面，当数量达到一定高值或更高时，环外缘的氢、氧和碘成为多价离子并同时解离。通过将该结果与溴化苯酚的结果进行比较，我们阐明了解离过程的分子形状依赖性。这项研究表明，尽管在使用 X 射线自由电子激光器的实验中分子的分解极其复杂，但通过使分子变得更加昂贵，外部原子可以在保持其分子形状的同时解离。

项目成果

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专利数量（0）

Enhanced Charge Transfer by Phenyl Groups at a Rubren e/C60 Interface

Rubren e/C60 界面上苯基基团增强的电荷转移

DOI：
10.1063/1.4712616
发表时间：
2012
期刊：
影响因子：
0
作者：
Weiwei Mou; Satoshi Ohmura; Shinnosuke Hattori; Ken
通讯作者：
Ken

Dissociation mechanism of bromo aromatic molecules : an ab initio molecular dynamics study

溴代芳香族分子的解离机制：从头算分子动力学研究

DOI：
发表时间：
2012
期刊：
影响因子：
0
作者：
Satoshi Ohmura
通讯作者：
Satoshi Ohmura

DFT-MDによる臭素化芳香族分子のクーロン爆発

DFT-MD 溴化芳香族分子的库仑爆炸

DOI：
发表时间：
2012
期刊：
影响因子：
0
作者：
大村訓史
通讯作者：
大村訓史

Large nonadiabatic quantum molecular dynamics simulations on parallel computers

并行计算机上的大型非绝热量子分子动力学模拟

DOI：
10.1016/j.cpc.2012.08.001
发表时间：
2013
期刊：
影响因子：
6.3
作者：
Fuyuki Shimojo; Satoshi hmura; Weiwei Mou; Rajiv K. Kalia; Aiichiro Nakano; Priya ashishta
通讯作者：
Priya ashishta

第一原理分子動力学法による液体酸素の超高圧下における構造と電子状態

利用第一性原理分子动力学方法研究超高压液氧的结构和电子态