Development of amino-acid coordination polymers as hydrogen evolution catalysts

氨基酸配位聚合物作为析氢催化剂的开发

基本信息

批准号：
22K05286
负责人：
桑村直人
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kogakuin University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K05286/
关键词：
電気化学含硫アミノ酸異種金属イオン配位ポリマー

项目摘要

本研究では、触媒として働くアミノ酸金属錯体を、配位結合で連結して、種々の構造をもつ配位ポリマーを自在に合成し、触媒機能を調べることで、実用に耐えうるアミノ酸配位ポリマーの開発を行うことを目的として研究を進めている。初年度は、システインをもつコバルト３核錯体、コバルト-銀５核錯体、コバルト-金５核錯体に対象を絞り、それぞれを種々の遷移金属イオンと複合化させて結晶化を行った。これにより得た異種金属錯体ポリマーについて、各種分析によって次元構造や配位構造を明らかにした。また、その結晶をナフィオン溶液に分散させてカーボン電極上にドロップキャスト法によって修飾した電極触媒を用い、その結晶の不均一系の水素発生触媒機能について調査を行った。その結果、コバルト３核錯体をランタノイドで架橋した配位ポリマーは、３次元方向に配位結合のネットワークを築き、強固な配位ポリマー構造を構築することが分かった。作成した修飾電極触媒を用い、水の還元特性を調べた。その結果、-1.0V (vs Ag/AgCl)付近に不可逆な還元波が生じ、さらに負電位側に触媒電流が現れた。-1.5 Vにおける定常電流測定では時間の経過とともに電流値が徐々に下降し、この電極触媒では安定性に課題が見られることが分かった。その他の配位ポリマーについても、構造解析を行った結果、架橋金属イオンの種類によって次元構造に違いが見られ、同様に水素生成を触媒することが見いだされた。

这项研究正在进行中，目的是开发一种氨基酸配位聚合物，该聚合物可以通过将使用配位键用与各种结构合成配位聚合物并检查催化功能的氨基酸金属络合物来承受实际使用。在第一年，目标集中在钴三核配合物，钴 - 硅5核配合物和与半胱氨酸的钴5核复合物上，并与各种过渡金属离子结合以结晶。通过该分析获得的异源金属复合物聚合物的尺寸结构和配位结构得到了阐明。此外，将晶体分散在Nafion溶液中并通过滴铸造在碳电极上修饰的电催化剂用于研究异质系统晶体的氢产生催化剂功能。结果，发现将钴三核配合物与灯笼式交联的配位聚合物在三维方向上建立了协调键网络，从而形成了强大的配位聚合物结构。修饰的电催化剂用于研究还原性能。结果，不可逆的还原波在-1.0V附近发生（VS AG/AGCL），并且催化电流出现在负电势方面。发现在-1.5 V时稳定的电流测量中，电流值随时间逐渐下降，并且该电催化剂的稳定性是一个问题。由于对其他协调聚合物的结构分析，发现尺寸结构的差异是根据交联的金属离子的类型观察到的，并且类似地催化了氢的产生。

项目成果

期刊论文数量（0）

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专利数量（0）

Effect of Metal Linker on Structures and Catalytic Activities of Heterometallic Coordination Polymers

金属连接体对异金属配位聚合物结构和催化活性的影响

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Anna C. M. San Esteban;Naoto Kuwamura;Takumi Konno
通讯作者：
Takumi Konno

Heterometallic coordination compounds with thiolate amino acid as water splitting electrocatalysts

硫醇氨基酸异金属配位化合物作为水分解电催化剂

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Jinya Nomura;Naoto Kuwamura;Takumi Konno;Naoto Kuwamura
通讯作者：
Naoto Kuwamura

Development of coordination chemistry with thiol-containing amino acids

DOI：
10.1016/j.ccr.2022.214857
发表时间：
2022-10-08
期刊：
COORDINATION CHEMISTRY REVIEWS
影响因子：
20.6
作者：
Yoshinari，Nobuto;Kuwamura，Naoto;Konno，Takumi
通讯作者：
Konno，Takumi

Hydrogen-bonded Supramolecular Structures of Au6Pd3 Complex Co-crystallized with Inorganic Acid

无机酸共晶 Au6Pd3 配合物的氢键超分子结构

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Jinya Nomura;Naoto Kuwamura;Takumi Konno
通讯作者：
Takumi Konno

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通讯作者：
木下勇