ボロキシンを基盤とした動的変換技術の開発

基于环硼氧烷的动态转换技术开发

基本信息

批准号：
22K05062
负责人：
小野公輔
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

ボロキシンは、高い熱安定性とルイス酸性を示すことから、材料の分子モチーフとして魅力的である。一方でボロキシンは、容易に加水分解を受けボロン酸となることが知られており、材料の化学不安定性の原因となっている。そこで本研究では、「ボロキシンの加水分解を構造変換につなげる技術」の開発を目指している。本年度は、リング構造に組み込まれたボロキシンの合成とその平衡挙動調査の解明を目指し研究を行なった。その結果、我々が設計、合成した大環状トリボロン酸を脱水すると分子内ボロキシン形成が分子間ボロキシン形成に比べ優先的に進行し定量的に三環性ボロキシンを与えることを明らかにした。続いてそこに水を加えると定量的に大環状トリボロン酸へと戻った。また、この構造変換が、柔軟性/極性/大きさの変換を伴うことを明らかにした。脱水/加水だけでなく温度を外部刺激とした動的構造変換も可能であった。対照実験として同条件でモノボロン酸のボロキシン形成について温度変化を調査したところ、全くボロキシン形成が進行しなかったことから、トリボロン酸特有の動的構造変換であると言える。このユニークなトリボロン酸からのボロキシン形成について、熱力学パラメータを算出しその駆動力を明らかにした。以上のように、脱水/加水もしくは昇温/降温による大環状構造と三環性構造の構造変換を達成した。目的としていたボロキシンの加水分解を構造変換につなげることができた。

硼砂是材料中有吸引力的分子基序，因为它表现出较高的热稳定性和刘易斯酸度。另一方面，已知硼砂容易被水解形成硼酸，从而导致材料中的化学不稳定性。因此，该研究旨在开发一种将硼砂水解与结构转化联系起来的技术。今年，我们进行了研究，旨在阐明沃克氏菌纳入环结构及其平衡行为的合成。结果，我们已经表明，与分子间的沃罗西素形成相比，我们设计和合成的大环菌酸的脱水优先进行，从而导致定量的三环形高氧素形成。接下来，将水加入其中，并定量地返回到大环的分子酸。还揭示了这种结构转化涉及柔韧性/极性/幅度转换。不仅脱水/添加，而且还可以使用温度作为外部刺激的动态结构转换。作为对照实验，研究了温度变化，以在相同条件下形成单本酸中的硼天氧，并且根本没有进展，这可以说这是分子酸独特的动态结构转化。计算热力学参数是针对从这种独特的部落酸形成的硼砂形成的，并阐明了其驱动力。如上所述，通过脱水/添加或温度升高/降低，大环结构和三环结构的结构转化已得到。靶标的硼酸的水解能够导致结构转化。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

大環状構造中心部に組み込まれたボロキシンの動的挙動の調査

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DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
大垣一真;笹森貴裕;一戸雅聡;澤永佳佑・後藤敬・小野公輔
通讯作者：
澤永佳佑・後藤敬・小野公輔

Boroxine template for macrocyclization and postfunctionalization

用于大环化和后官能化的硼氧烷模板

DOI：
10.1039/d2cc04691a
发表时间：
2022
期刊：
Chemical Communications
影响因子：
4.9
作者：
Kosuke Ono;Satoru Onodera;Hidetoshi Kawai
通讯作者：
Hidetoshi Kawai

3D-Boronic Ester Architectures: Synthesis, Host-Guest Chemistry, Dynamic Behavior, and Supramolecular Catalysis

DOI：
10.1002/tcr.202100214
发表时间：
2021-10-01
期刊：
CHEMICAL RECORD
影响因子：
6.6
作者：
Iwasawa, Nobuharu;Ono, Kosuke
通讯作者：
Ono, Kosuke

ボロキシンの特性を活用した動的構造変換ユニットの開発

利用环硼氧烷特性开发动态结构转换装置

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kosuke Ono;Yusei Tanaka;Kana Sugimoto;Shigemi Kinubari;Hidetoshi Kawai;澤永佳佑・後藤敬・小野公輔
通讯作者：
澤永佳佑・後藤敬・小野公輔

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