隣接元素を選択して電子状態観測できる新しい放射光硬Ｘ線分光法の開発

开发一种新的同步加速器硬X射线光谱方法，通过选择相邻元素来观察电子态

基本信息

批准号：
21K19035
负责人：
石井賢司
金额：
$ 4.16万
依托单位：
National Institutes for Quantum Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-09 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、硬Ｘ線の持つ高透過能の特長を残し、かつ、化学結合した隣接元素を選択して電子状態を観測することができる、新しい原理に基づく放射光硬Ｘ線分光法の開発を目的とする。遷移金属酸化物を測定対象とし、硬Ｘ線領域にある遷移金属K吸収端近くのＸ線を入射し、遷移金属1s軌道にある電子を非占有反結合性軌道へ遷移させる。そのような中間状態から、酸素1s（2s）電子が遷移金属1s軌道の内殻正孔を埋める原子をまたいだ遷移（交差遷移）で発光される硬Ｘ線を検出する。選択則は異なるが、終状態で電子とホールが同じ軌道を占有するという意味で酸素吸収端の軟Ｘ線・真空紫外線吸収と同等のスペクトルが得られる。この過程が観測できることが実証されれば、酸素が複数の金属と結合いている場合でも、金属の吸収端を選ぶことで、観測したい酸素が結合した隣接元素の区別が可能となる。開発を目指す分光法は、非弾性散乱散乱で浅い内殻電子の励起を観測することでその内殻に正孔を残す吸収と同等のスペクトルを得るＸ線ラマン散乱を金属元素の吸収端で行うものである。従って、非共鳴条件でのＸ線ラマン散乱の測定と比較しつつ開発を進めることとなる。2022年度にニッケル酸化物を用いた原理検証実験を行ったが、高いバックグラウンドが問題となり、現時点では目的とする交差遷移による発光の観測には至っていない。今後は、可能な限りバックグラウンドを下げる努力を行い、目的とするシグナルの検出を試みる。

这项研究旨在开发一种新的基于原理的同步加速器X射线光谱，该光谱保留了硬X射线的高透射率，并可以通过选择化学键合的相邻元件来观察到电子状态。过渡金属氧化物被用作测量对象，在硬X射线区域中的过渡金属K吸收边缘附近的X射线入射，导致过渡金属1S轨道中的电子转移到非置置的抗粘结轨道上。从这种中间状态下，检测到氧气1S（2s）电子填充过渡金属1S轨道的内孔的过渡（交叉过渡）中发出的硬X射线。尽管选择规则不同，但在氧气吸收边缘的软X射线和真空紫外线吸收等效的频谱可以从最终状态下的电子和孔占据相同的轨道的意义上获得。如果证明可以观察到这个过程，即使氧与多种金属结合，选择金属的吸收边缘也可以区分与观察到的氧气的相邻元素是可以结合的。旨在开发的光谱是在金属元件的吸收边缘处的X射线拉曼散射，从而通过非弹性散射观察到浅内壳电子的激发，因此获得了与在内壳中留下孔孔的吸收相等的光谱。因此，将开发与在非谐振条件下的X射线拉曼散射进行比较时进行开发。在2022年，我们使用氧化镍进行了一项原理验证实验，但是高背景已成为一个问题，目前我们尚未观察到由于交叉转移而导致的靶向发射。从现在开始，我们将努力尽可能降低背景，并尝试检测所需的信号。

项目成果

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专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Experimental and Theoretical Investigation of High-Resolution X-ray Absorption Spectroscopy (HR-XAS) at the Cu K-Edge for Cu2ZnSnSe4

DOI：
10.3390/condmat8010008
发表时间：
2023-01
期刊：
Condensed Matter
影响因子：
1.7
作者：
Wei Xu;Yujun Zhang;K. Ishii;H. Wadati;Yingcai Zhu;Zhiying Guo;Qianshun Diao;Zhen Hong;Haijiao Han;Lidong Zhao
通讯作者：
Wei Xu;Yujun Zhang;K. Ishii;H. Wadati;Yingcai Zhu;Zhiying Guo;Qianshun Diao;Zhen Hong;Haijiao Han;Lidong Zhao

Investigation of hydrogen superoxide adsorption during ORR on Pt/C catalyst in acidic solution for PEFC by in-situ high energy resolution XAFS

通过原位高能分辨率 XAFS 研究 PEFC 酸性溶液中 Pt/C 催化剂 ORR 过程中超氧化氢的吸附

DOI：
10.1016/j.jpowsour.2022.232508
发表时间：
2023
期刊：
Journal of Power Sources
影响因子：
9.2
作者：
Yamamoto Naoki;Matsumura Daiju;Hagihara Yuto;Tanaka Kei;Hasegawa Yuta;Ishii Kenji;Tanaka Hirohisa
通讯作者：
Tanaka Hirohisa