Momentum space chemistry by the development of a technique of imaging molecular orbitals in the three dimensional form

通过开发三维形式的分子轨道成像技术来实现动量空间化学

基本信息

批准号：
21K18926
负责人：
高橋正彦
金额：
$ 4.08万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-09 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、多原子分子一般を対象にして分子軌道一つ一つの空間的形状を運動量空間で三次元観測する手法を開発し、運動量空間分子分光を飛躍的に深化・展開することである。上記の目的を達成するため、本研究計画初年度の2021年度においては、まず実験の基本原理の詳細な検討から開始した。具体的には、シミュレーションプログラムを開発し、レーザー電場強度と分子回転温度の双方をパラメータとして、非共鳴レーザーパルス電場により生成する回転波束とその時間発展を調べた。その結果、研究代表者が現有のレーザー設備（120 fs, 5 kHz, 4 Wのチタンサファイアレーザー）の高強度化が望ましいことが明らかになったので、5 kHzから1 kHzへとレーザーの周波数変更を行った。これにより、利用できるレーザー光強度が5倍となり、レーザー電場による分子配列度の大幅な向上が期待できる。さらに、このシミュレーションを通して、本研究課題のもう一つの実験的困難であるvelocity mismatch効果を未然に防ぐ実験原理を得た。通常はレーザー電場により生成する配列分子は約1ピコ秒程度の瞬時的にしか存在しないため、用いるパルス電子線の時間幅も1ピコ秒程度幅に制限せざるを得ず、その結果、電子線強度が桁違いに弱くなる。しかし、我々が得た実験原理によれば、数ナノ秒程度幅のパルス電子線を用いてもなお、配列分子による電子散乱を観測できるので約3桁の信号強度の向上が図れるほか、velocity mismatch効果も無視し得る程度に激減できる。そこで、この原理に基づき、実験装置の改造を行った。

本研究的目的是开发一种三维观察多原子分子动量空间中每个分子轨道的空间形状的方法，并显着深化和扩展动量空间分子光谱。为了实现上述目标，2021年，即本研究计划的第一年，我们开始对实验的基本原理进行详细研究。具体来说，我们开发了一个模拟程序，并使用激光电场强度和分子旋转温度作为参数，研究了非共振激光脉冲电场产生的旋转波包及其时间演化。结果，研究总监发现需要提高现有激光设备（120 fs、5 kHz、4 W 钛蓝宝石激光器）的强度，因此他决定将激光频率从 5 kHz 更改为 1 kHz。我做到了。这使可用激光强度增加了五倍，预计将显着提高激光电场引起的分子排列程度。此外，通过这次模拟，我们得到了防止速度失配效应的实验原理，这也是本研究课题的另一个实验难点。通常，激光电场产生的定向分子仅短暂存在约1皮秒，因此所使用的脉冲电子束的时间宽度必须限制在约1皮秒，结果，电子束的强度降低了一个数量级的数量级。然而，根据我们得到的实验原理，即使使用宽度为几纳秒的脉冲电子束，也可以观察到排列分子的电子散射，并且信号强度可以提高大约三个数量级。的影响可以大大降低到可以忽略不计的程度。因此，基于这个原理，我们对实验设备进行了改造。