第一原理計算による機能材料界面の原子構造と量子輸送特性の解明

使用第一性原理计算阐明功能材料界面的原子结构和量子输运特性

基本信息

批准号：
16F16705
负责人：
幾原雄一
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-07-27 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、機能材料中の異種界面および双晶界面の原子構造と電子状態について、最先端の原子分解能走査透過型電子顕微鏡法(STEM)と密度汎関数法による第一原理計算により研究を行った。金属と酸化物により形成される異種界面では、界面の原子構造が機能特性に多大な影響を及ぼす。また、界面の原子構造と電子状態は、酸化物結晶の界面における極性に依存して大きく異なると考えられる。本研究では、分子線エピタキシー法によりZnO(0001)および(000-1)面にPd原子を成膜し、原子分解能STEMにより異種界面の観察を行った。STEM像の解析で得られた界面原子構造モデルをもとに約1000原子からなる超格子を作成し、第一原理計算により構造最適化を行い、界面の電子状態を計算した。Pd/ZnO界面の格子定数は18%と大きく異なるが、周期的に原子位置がずれることで不整合を緩和していることが分かった。さらに、界面の化学結合は共有結合とイオン結合の両方の性質を示し、その度合いと電子状態を定量的に明らかにした。また、磁性材料双晶界面の電子状態についても解析を行った。磁性材料の一つとして応用が期待される四酸化三鉄は、常温でフェリ磁性・半金属性を示し、スピントロニクス、触媒、医療材料など幅広い実用範囲を持つ。本研究では、まず三酸化二鉄結晶を真空中で1246℃で加熱し、四酸化三鉄双晶試料を得た。その後、STEM観察を行い3種類の安定構造を発見した。第一原理計算により原子構造と電子状態を詳しく調べた結果、双晶近傍の強・反磁性は原子構造に依存することが分かり、それぞれ特徴的な電子状態を持つことが明らかになった。また、微分位相コントラストSTEM法により磁気結合を直接観察し、理論計算による予測と整合する結果を得た。

在这项研究中，使用先进的原子分辨率扫描透射电子显微镜（STEM）和密度功能方法研究了功能材料中异源和双界面的原子结构和电子状态。在金属和氧化物形成的不同界面下，界面的原子结构对功能特性具有显着影响。此外，人们认为，界面的原子结构和电子状态取决于氧化物晶体界面的极性。在这项研究中，PD原子通过分子束外延沉积在ZnO（0001）和（000-1）表面，并使用原子分辨率茎观察到异源界面。基于从STEM图像分析获得的界面原子结构模型，创建了一个大约1,000个原子的超晶格，并使用第一原理计算进行了结构优化，以计算界面的电子状态。 PD/ZnO界面处的晶格常数在18％时显着差异，但发现与原子位置的周期性变化减轻了不匹配。此外，界面处的化学键既表现出共价和离子键的特性，又定量揭示了它们的程度和电子状态。此外，还分析了磁性材料的双界面的电子状态。预计将用作磁性材料的三氧化物在室温下表现出铁磁性和半金属性能，并且具有广泛的实用应用，包括纺纱，催化剂和医疗材料。在这项研究中，首先在1246°C的真空中加热三氧化物晶体，以获取三氧化三氧化物双胞胎样品。之后，我们进行了茎观测，并发现了三种类型的稳定结构。通过第一原理计算对原子结构和电子状态进行了详细研究表明，双胞胎附近的强和磁性取决于原子结构，并且每个结构都具有独特的电子状态。此外，通过差异相比茎法直接观察到磁耦合，并获得了与理论计算的预测一致的结果。