金クラスター担持触媒の創成・機能発現機構解明に向けた量子化学的アプローチ

量子化学方法阐明金簇负载催化剂的创造和功能表达机制

基本信息

批准号：
15J01822
负责人：
多田幸平
金额：
$ 1.24万
依托单位：
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology (2016)Osaka University (2015)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2015
资助国家：
日本
起止时间：
2015-04-24 至 2017-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、調製段階での現象も含めて理論計算から包括的に検討を行うことにより、金触媒の機構解明と新規触媒の創成に関する知見を与えることを研究目的としている。採用１年度（平成27年度）では、金触媒の調製における経験則に理論計算から証明を与えることに成功した。採用２年度（平成28年度）では、採用１年度での結果を考慮したうえで、担体結晶面の差異が金クラスターの電子状態に与える影響、（２）担体結晶形の差異が金触媒の活性に与える影響、（３）他貴金属触媒との比較を理論計算だけでなく実験も行い、詳細に検討した。一般的な金触媒であるAu/TiO2触媒に関する検討の結果、確認されている３つのAu/TiO2界面のうちAu(111)//TiO2_anatase(112)の相互作用が最も強いこと、金触媒のCO酸化活性においてTiO2の結晶形依存性はほとんど見られないことを見出した。それらの結果をよく説明する妥当な機構を共同研究から示すことに成功し、金触媒の機構解明に大きく貢献した。また、他貴金属触媒との比較検討を行うことによって、金は他貴金属よりも担体表面上のアニオン種との相互作用が著しく弱いこと、貴金属と酸化物表面の相互作用は化学ポテンシャルだけでは説明ができず化学硬度を導入する必要があること、酸化物表面上へのヨウ素添加は銀や銅クラスターの固定化に効果がある可能性があることを示すことに成功した。これらの結果は、金触媒に限らず、貴金属触媒の新たな設計指針を与えている。

这项研究旨在通过从理论计算中进行全面检查，包括在制备阶段的现象，从而洞悉金催化剂的机制和创建新催化剂的机理。在收养的第一年（2015年）中，我们成功地提供了从理论计算到准备金催化剂的经验法则的证据。在2016财政年度（2016年）中，我们对支撑晶体表面差异对金簇的电子状态的影响进行了详细检查，（2）支撑晶体形状差异对金催化剂活性的影响，以及（3）与其他贵金属催化剂的比较，而不仅仅是理论上的实验量。由于对普通金催化剂的AU/TIO2催化剂进行了调查，我们发现三个确认的AU/TIO2接口中，Au（111）// Tio2_anatase（112）的相互作用是最强的，并且TIO2晶体形式在GOL氧化活性中几乎没有依赖性。联合研究成功证明了一种合理的机制来解释这些结果，并为阐明金催化剂的机制做出了巨大贡献。 Furthermore, by comparing and examining the catalysts with other noble metals, we have succeeded in showing that gold has significantly less interaction with anion species on the support surface than other noble metals, that the interaction between the noble metal and the oxide surface cannot be explained by chemical potential alone, and that chemical hardness must be introduced, and that iodine addition to the oxide surface may be effective in immobilizing silver and copper clusters.这些结果不仅为黄金催化剂，而且为贵金属催化剂提供了新的设计指南。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

共存塩素が金/酸化物界面構造に与える影響に関する理論研究

共存氯对金/氧化物界面结构影响的理论研究

DOI：
发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
0
作者：
多田幸平;古賀裕明;近藤勇大;川上貴資;山中秀介;奥村光隆
通讯作者：
奥村光隆

Theoretical investigation on stability of Aun clusters (n = 1, 2) onto phosphate-doped Al2O3

磷酸盐掺杂 Al2O3 上 Aun 团簇 (n = 1, 2) 稳定性的理论研究

DOI：
发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kohei Tada;Hiroaki Koga;Kohei Sakata;Atsushi Oguni;Takashi Kawakami;Shusuke Yamanaka;and Mitsutaka Okumura
通讯作者：
and Mitsutaka Okumura

金担持触媒調製時における共存ハロゲン種の影響に関する密度汎関数理論を用いた研究

密度泛函理论研究共存卤素对金负载催化剂制备过程的影响