時空間機能を持つ自己組織化材料の設計と解析

具有时空函数的自组装材料的设计与分析

• 批准号: 14J02019
• 负责人: 玉手 亮多
• 金额: $ 2.05万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2014
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2014-04-25 至 2017-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14J02019/
• 关键词: ブロック共重合体; 化学振動反応; ベシクル; コロイドソーム; 人工細胞; 散逸構造; 細胞培養

本研究課題では、生体のように時空間的な機能性をもった新しい自己組織化材料の設計を目的として研究を遂行してきた。これまで、ブロック共重合体やゲル微粒子の示す自己集合と化学振動反応の生み出すリズム現象を協同させることで、細胞のように膜構造を自律的に変化させる「自励振動ベシクル」や「自励振動コロイドソーム」を報告してきた。本年度は、より詳細に高分子構造と膜構造のダイナミクスの関係を明らかにするため、ジブロック共重合体のブロック比や分子量を系統的に変えたサンプルを創製し、平衡状態及び振動挙動中のベシクルサイズに与える影響を詳細検討した。その結果、親水鎖の長さに依存してベシクル形成メカニズムが異なり、振動中のベシクルサイズに大きな影響を与えることを明らかにした(Soft Matter, accepted.)。更に、高分子構造のみならず、化学振動反応の基質濃度や高分子溶液への塩添加によってもベシクル構造の形成崩壊ダイナミクスを制御できることも明らかにした(論文投稿準備中)。またこれまでは主に細胞の示す動的な挙動に着想を得たバイオインスパイアード材料を研究してきたが、新たな研究の方向性として、時空間的な機能性を持った自己組織化材料を動的細胞培養材料に適用する試みも実施した。具体的には光二量化可能な官能基を持つABAトリブロック共重合体からなる動的ハイドロゲルを創製した。このゲルは光照射によって任意の時空間スケールで粘弾性を動的に変化でき、粘弾性の変化に起因した細胞増殖挙動の変化が起こることを示した(Chem. Mater. 2016)。また温度に依存したゾルゲル転移を示す分子認識接着可能なハイドロゲルについても報告した(Biomacromolecules 2017)。このように、最終年度ではこれまで2年間の研究の先鋭化と共に、新たな時空間材料の萌芽も見出すことが出来た。

在这个研究主题中，我们进行了研究，目的是设计具有时空功能（如生物体）的新自组织材料。到目前为止，我们已经报道了“自振荡的振荡囊泡”和“自振荡的振荡胶体底片”，它们通过将块共聚物和凝胶颗粒的自组装与节律现象的自动组装来自主改变膜结构，例如产生化学振动反应。在今年，为了更详细地阐明聚合物结构和膜结构的动力学之间的关系，我们创建了二嵌段共聚物的块比和分子量的样品，并检查了对平衡和振动行为时囊泡大小的影响。结果表明，囊泡形成的机理取决于亲水链的长度，这在振动过程中对囊泡大小具有显着影响（软物质，接受）。此外，已经揭示了不仅聚合物结构，而且可以通过化学振动反应中的底物浓度来控制囊泡结构的形成和瓦解动力学，并将盐添加到聚合物溶液中（准备提交论文）。此外，我们一直在研究主要是受细胞动态行为启发的生物启发的材料，但是作为研究的新方向，我们还试图将具有时空功能的自组装材料应用于动态细胞培养物质。具体而言，创建了一个动态水凝胶，该水凝胶由具有光拟合功能组的ABA三嵌段共聚物组成。该凝胶可以通过光照射在任何时空尺度上动态改变粘弹性，并且已经表明，粘弹性变化引起的细胞增殖行为的变化（Chem。Mater。2016）。我们还报告了能够表现出温度依赖性溶胶 - 凝胶过渡的能够分子识别和粘附的水凝胶（Biomacromolecules 2017）。通过这种方式，在最后一年，随着过去两年的研究发展，我们能够发现新的时空材料的新出现。

项目成果

Self-assembly of thermo-reversible hydrogels via molecular recognition toward a spatially organized co-culture system

通过分子识别将热可逆水凝胶自组装成空间组织的共培养系统

• DOI: 10.1021/acs.biomac.6b01672
• 发表时间: 2017
• 期刊: Biomacromolecules
• 影响因子: 6.2
• 作者: Ryota Tamate;Kotomi Takahashi;Takeshi Ueki;Aya Mizutani Akimoto;Ryo Yoshida
• 通讯作者: Ryo Yoshida

Fabrication of self-oscillating vesicles and colloidosomes undergoing autonomous structural changes

制造经历自主结构变化的自振荡囊泡和胶体体

• 发表时间: 2017
• 作者: R. Tamate;T. Ueki;M. Shibayama;R. Yoshida
• 通讯作者: R. Yoshida

Physical to chemical hydrogels: photodimerization-induced dynamic viscoelastic changes of ABA triblock copolymer-based hydrogels for 3D cell culture

物理到化学水凝胶：用于 3D 细胞培养的基于 ABA 三嵌段共聚物的水凝胶的光二聚化诱导的动态粘弹性变化

• 发表时间: 2016
• 作者: R. Tamate;T. Ueki;Y. Kitazawa;M. Kuzunuki;M. Watanabe;A. M. Akimoto;R. Yoshida
• 通讯作者: R. Yoshida

Self-oscillating vesicles: spontaneous cyclic changes of supramolecular self-assembly of synthetic diblock copolymers

自振荡囊泡：合成二嵌段共聚物超分子自组装的自发循环变化

• 发表时间: 2016
• 作者: R. Tamate;T. Ueki;M. Shibayama;R. Yoshida
• 通讯作者: R. Yoshida

Self-Beating Artifi cial Cells: Design of Cross-Linked Polymersomes Showing Self-Oscillating Motion

• DOI: 10.1002/adma.201404757
• 发表时间: 2015-02-04
• 期刊: ADVANCED MATERIALS
• 影响因子: 29.4
• 作者: Tamate, Ryota;Ueki, Takeshi;Yoshida, Ryo
• 通讯作者: Yoshida, Ryo