酸窒化物光触媒を用いた可視光水分解

使用氮氧化物光催化剂的可见光水分解

基本信息

批准号：
12F02752
负责人：
堂免一成
金额：
$ 1.54万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012-04-01 至 2015-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

n型半導体光電極を用いた水の分解反応による水素及びメチルシクロヘキサン製造におけるエネルギー変換効率を向上させるには、可視光照射下、小さな印加電圧での光アノード電流を向上させる必要がある。今年度は可視光照射下で水を水素と酸素に分解することが可能な窒化ガリウム酸化亜鉛固溶体光触媒を粒子転写法により光電極化し、光電気化学的水分解反応における光アノード応答を検討した。アンモニア熱窒化法により調製した窒化ガリウム酸化亜鉛固溶体光触媒粒子をガラス基板上に堆積させ、スパッタリング法や真空蒸着法により各種金属層を製膜した。その後、剥離、超音波処理を経て光触媒粉末と金属膜の接合体を得た。これに導線を接続して光電極試料とした。裏面金属として亜鉛を用いたところ、その他の金属に比べて比較的高い光電流値が得られた。しかし、機械的強度や化学的安定性に乏しかったため、チタンを用いて酸化イリジウム助触媒の担持効果の検討を継続した。3重量パーセントの酸化イリジウムを担持することで酸素発生電位における可視光照射下での光電流値が30 uA ㎝-2から200 uA ㎝-2に向上し、既報（Bull. Chem. Soc. Jpn. 2009, 82, 401）に比べて同等の測定条件で数倍大きな光アノード電流が観測された。光電極上の光触媒粒子の形態を観察したところ、直径200 nmないし400 nm程度の窒化ガリウム酸化亜鉛固溶体粒子が2 um以上の厚さで凝集した状態でチタン層上に固定化されていることがわかった。光触媒粒子の分散性を改善して粒界抵抗を低減させることにより、より大きな光電流が得られるようになると期待される。今後、光触媒粒子の粒径を制御するとともに裏面電極金属種や助触媒の種類の検討を継続することで光電流値が一層向上し、太陽エネルギーを利用した持続可能な社会システムの実現に貢献できるものと考えられる。

为了提高n型半导体光电极通过水分解反应生产氢气和甲基环己烷的能量转换效率，需要提高可见光照射下小外加电压下的光电阳极电流。今年，我们利用粒子转移方法光电极制备了一种氮化镓氧化锌固溶体光催化剂，该催化剂可以在可见光照射下将水分解为氢气和氧气，并研究了光电化学水分解反应中的光阳极响应。将氨热氮化制备的氮化镓氧化锌固溶体光触媒颗粒沉积在玻璃基板上，通过溅射或真空蒸发形成各种金属层。然后，通过剥离和超声波处理，得到光催化剂粉末与金属膜的接合体。将导线与其连接以形成光电极样品。当使用锌作为背面金属时，与其他金属相比，获得了相对较高的光电流值。然而，它缺乏机械强度和化学稳定性，因此我们继续研究使用钛负载氧化铱助催化剂的效果。通过负载3重量%的氧化铱，析氧电位下可见光照射下的光电流值从30 uA cm-2提高到200 uA cm-2，这在之前已有报道（Bull. Chem. Soc. Jpn） (2009, 82, 401)，在相同的测量条件下观察到数倍大的光电阳极电流。当我们观察光电极上光催化剂颗粒的形貌时，我们发现直径约为200 nm至400 nm的氮化镓氧化锌固溶体颗粒以团聚状态固定在钛层上，厚度为2 um或更多。期望通过提高光催化剂颗粒的分散性、降低晶界电阻可以获得更大的光电流。未来，通过控制光触媒颗粒的粒径，并继续研究背面电极上的金属类型和促进剂类型，光电流值将进一步提高，为实现利用太阳能的可持续社会系统做出贡献被认为是一件事。

项目成果

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Conversion of Toluene and Water to Methylcyclohexane and Oxygen using Niobium-Doped Strontium Titanate Photoelectrodes

使用掺铌钛酸锶光电极将甲苯和水转化为甲基环己烷和氧气

DOI：
10.1002/cssc.201402133
发表时间：
2014
期刊：
ChemSusChem
影响因子：
8.4
作者：
Vit Kalousek;Peng Wang;Tsutomu Minegishi;Takashi Hisatomi;Jun Kubota;Kazunari Domen
通讯作者：
Kazunari Domen