ナノ構造制御光触媒の開発

纳米结构控制光催化剂的开发

基本信息

批准号：
10F00081
负责人：
堂免一成
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2010
资助国家：
日本
起止时间：
2010 至 2012
项目状态：
已结题

项目摘要

モリブデンメッシュ上にめっきによってCu/Sn/Zn金属多層膜を作製して硫化水素雰囲気下において焼成することによりCu2ZnSnS4光触媒電極を得た。これに独自に開発したディップCBD法によってCdSを積層し、コンポジット型光触媒電極を作製した。さらにPtを光電析法によって担持することによって非常に高い効率で、光と水のみから水素を生成することができた。走査型電子顕微鏡等による構造解析から、Cu2ZnSnS4光触媒電極はめっき条件によって電極構造がナノスケールで変化することが確認でき、最も高性能なCu2ZnSnS4光触媒電極ではチムニー状のナノ粒子の集合体で構成されることを明らかにした。Cu2ZnSnS4光触媒電極を用いて膜電極集合体(MEA)を試作し、光電極表面にトルエンと水が共存する状況下で光照射を行うと、光触媒電極の還元能によりメチルシクロヘキサンが生成した。この反応ではトルエンに6個の水素原子を付加されることから、貯蔵困難な水素を貯蔵が比較的容易な有機溶媒として貯蔵できる。4時間の反応で0.24μmolのメチルシクロヘキサンの生成を確認した。一方で0.16Cの電子が反応中に流れた事から0.27μmolのメチルシクロヘキサンの生成が期待され、反応の選択率は88%と非常に高い値であり本手法の有用性が確認できた。本研究成果はJournal of theAmerican Chemical Societyの134巻頁に掲載された。

通过在钼网上电镀并在硫化氢气氛中烘烤制备Cu/Sn/Zn金属多层膜，得到Cu2ZnSnS4光催化电极。使用最初开发的浸渍 CBD 方法，通过在其上分层 CdS 来创建复合光催化电极。此外，通过使用光电镀负载Pt，我们能够仅用光和水以极高的效率产生氢气。使用扫描电子显微镜等进行的结构分析证实，Cu2ZnSnS4光催化电极的电极结构根据电镀条件而在纳米尺度上发生变化，并且最高性能的Cu2ZnSnS4光催化电极由烟囱状纳米颗粒的聚集体组成。当使用Cu2ZnSnS4光催化电极原型制作膜电极组件（MEA）并在光电极表面上存在甲苯和水的情况下用光照射时，由于光催化电极的还原能力而生成甲基环己烷。在该反应中，甲苯中添加了六个氢原子，因此难以储存的氢气可以作为相对容易储存的有机溶剂来储存。经证实，在4小时的反应过程中产生了0.24μmol的甲基环己烷。另一方面，由于反应过程中电子流为0.16C，预计将产生0.27μmol甲基环己烷，并且反应选择性高达88％，证实了该方法的有效性。这项研究的结果发表在《美国化学会杂志》第 134 卷上。