非断熱電子波束動力学による強レーザー場中の分子のイオン化素過程の解明

利用非绝热电子波通量动力学阐明强激光场中分子的电离过程

基本信息

批准号：
09J03778
负责人：
菅野学
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Tohoku University (2010)The University of Tokyo (2009)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2009
资助国家：
日本
起止时间：
2009 至 2010
项目状态：
已结题

项目摘要

超短強レーザーパルスと相互作用してアト秒の時間スケールで進行する分子のイオン化など、分子の電荷の変化を伴う電離現象における電子と原子核のダイナミクスは従来の量子化学的手法では扱うことのできなかった化学的に重要な問題である。これらの問題を扱うために、電子と原子核の両方の自由度を量子波束で表現して分子の非断熱ダイナミクスを適切に評価するnon-Born-Oppenheimer Quantum Chemistry(non-BOQC)法を分子からの電子の脱離や分子と電子の結合を伴う広義の電離ダイナミクスに拡張するという課題に取り組んだ。当該年度は、1自由度問題に限定されていたnon-BOQC法の適用範囲を多自由度の電離現象にまで拡張することに取り組んだ。その成果をまとめると、大きく次の4つが挙げられる。1.多自由度のnon-BOQC法における波動関数が従う運動方程式を行列形式で定式化した。2.波動関数の時間発展に必要な速度勾配(velocity gradient)行列が従う運動方程式を導出し、古典軌道の転回点においてそれを逆行列へと変換することにより、速度勾配行列の数値的に安定な計算手法を開発した。3.non-BOQC法の特異点問題(波動関数を記述するパラメーターの発散)を多自由度問題においても部分的に解決した。4.具体的な系への適用として、強レーザー場と相互作用する水素原子やヘリウム原子における電子の運動(古典軌道)を安定に計算する数値計算プログラムを開発した。これらの成果から、多自由度の電離電子ダイナミクスを半古典力学に基づいて評価する画期的な手法である拡張non-BOQC法の理論とその数値計算法を開発し、それを強レーザー場誘起イオン化などの一般の多原子分子の電離現象に適用するための基礎を構築した。

电子和核在电离现象中涉及分子电荷变化的动力学，例如与超短毛的强激光脉冲相互作用的分子电离，在attosecond Time量表上的进展，是化学上重要的问题，无法通过常规量子化学技术来解决。为了解决这些问题，我们解决了扩展非生气的量子量子化学（非BOQC）方法的挑战，该方法表达了量子波包中电子和核的自由度，以适当地评估分子的非糖化动态，从而使电子化的分子均与分类的分类键入分类。在今年，我们致力于扩大非BOQC方法的应用范围，该方法仅限于一种自由问题，以延长自由电离现象的多程度。为了总结结果，有四个要点：1。运动方程，然后在自由度非BOQC方法中的波函数以矩阵形式提出。 2。我们通过得出运动方程，然后是速度梯度矩阵，开发了一种用于速度梯度矩阵的数值稳定计算方法，这对于波函数的时间演变是必需的，并将其转换为经典轨迹转向点的反向矩阵。 3。非BOQC方法的奇异性问题（描述波函数的参数的差异）在自由问题的多度中被部分解决。 4。作为混凝土系统的应用，我们开发了一个数值计算程序，该程序稳定地计算了与强激光场相互作用的氢原子和氦原子中电子的运动（经典轨道）。 From these results, we have developed the theory of the extended non-BOQC method, a groundbreaking method for evaluating multi-degree-of-freedom ionized electron dynamics based on semiclassical mechanics, and its numerical calculation method, and have established the basis for applying it to the ionization phenomena of general polyatomic molecules such as strong laser field-induced ionization.