高温用非晶質セラミックスの量子構造と機械的特性

高温非晶陶瓷的量子结构与力学性能

基本信息

批准号：
14750571
负责人：
松永克志
金额：
$ 1.47万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、分子シミュレーション法と第一原理計算法を併用し、非晶質セラミックスの原子・電子構造を解析し、結晶質とは異なる原子配列に起因する物質の機械的特性発現のメカニズムを明らかにすることを目的とした。分子シミュレーションについては、分子動力学法を用い、独自に開発した原子間ポテンシャルの適用と更なる改良、さらには第一原理計算については擬ポテンシャル法の最適化と計算高速化のアルゴリズム検討なども行った。計算アルゴリズムについては、共役勾配法やRMM-DIIS法などを検討したが、系に依存した収束パラメータを適切に設定することで、RMM-DIIS法により計算時間を大幅に短縮することができることが判明した。特にランダムな原子配列を有する系については、周期的原子配列を持つ系に較べて電子密度の収束が遅く、今回解析した手法により大規模系への第一原理計算法適用に対する一般的な足がかりをえることができたといえる。また具体的な適用例として、高温セラミックスとして重要なアルミナ・ジルコニア粒界・界面についても検討を行い、原子配列の乱れた界面近傍の結合状態を研究した。隣り合う結晶間の整合性が低い場合、界面を介して様々な配位数・結合距離を有する結合ペアが存在しているが、結合に関与する電子が適宜再分布する結果、様式の異なる結合状態が同一界面上に共存することが判明した。つまり界面での原子配列の乱れに伴う結合状態の多様性を見出し、結晶内部とは全く異なる化学結合状態についての描像を提案した。

这项研究旨在通过结合分子模拟方法和第一原理计算方法来分析无定形陶瓷的原子和电子结构，并阐明由于原子布置与晶体不同而引起的物质机械性能的机理。对于分子模拟，我们使用了分子动力学方法来应用和进一步改善独立发展的原子间电位，还检查了用于优化伪能力方法的算法，并提高了第一原则计算的计算速度。至于计算算法，我们检查了共轭梯度方法和RMM-DIIS方法，但是已经发现，通过适当设置系统依赖性收敛参数，RMM-DIIS方法可以显着缩短计算时间。特别是，具有随机原子排列的系统的电子密度比具有周期性原子布置的系统较慢，并且这次分析的方法为将第一原理计算方法应用于大型系统提供了一般的垫脚石。作为应用的一个特定例子，还研究了氧化铝，氧化锆晶界和界面，对高温陶瓷很重要，并且也被研究了原子布置受到干扰的界面附近的粘结状态。当相邻晶体之间的一致性较低时，通过界面存在各种协调数和粘结距离的键对，但是由于对键合的电子的适当重新分布，发现不同样式的键状态在同一界面上共存。换句话说，我们发现了与界面原子布置中的干扰相关的键状态的多样性，并提出了与晶体内部完全不同的化学键状态图像。