金属表面に吸着した分子の表面拡散と分子間相互作用

金属表面吸附分子的表面扩散和分子间相互作用

• 批准号: 12042287
• 负责人: 川合 真紀
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: The Institute of Physical and Chemical Research
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 2001
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-12042287/
• 关键词: 金属表面; 吸着; 非弾性トンネル分光; STM; 表面振動分光; 分子間相互作用; 拡散

Pd(110)表面に吸着した個々の分子を標的に、STM探針からトンネル電子を注入することにより、吸着分子の振動状態を励起することができ、それにより、個々の分子の振動分光、振動励起状態を経由しての化学反応が進行することを示した。具体的には、CO分子の伸縮振動の励起状態を経由して、吸着サイト間のホッピングが起こることが分かり、この現象の鍵となるのは、振動モード間の非調和カップリングの大小であることを明瞭に示した。また、トランス2ブテンの脱水素反応が、CH伸縮振動の多段励起を経由して起こることが分った。このように、単一分子の振動励起により、物質変換や物質移動が実現することを明瞭に示した。これらの現象を通じて、化学反応の進行に対して定量的な考察が得られたことは物質変換の基本的な現象理解に多くの知見を与える結果となった。単一分子を標的とした化学反応はこれまでにも報告例はあるが、振動励起状態を中間体とする反応を明確に示せたこと、また、振動励起状態からの緩和過程が反応の鍵となることを明確に示したことにより個々の分子の反応制御にあらたなブレークスルーがもたらされた。

通过将隧道电子从STM探针注射到吸附在PD表面（110）表面的个体分子中，可以激发吸附分子的振动状态，表明通过振动光谱和振动激发个体的振动状态的化学反应。具体而言，发现在吸附位点之间的跳跃是通过CO分子拉伸振动的激发态发生的，并且清楚地证明了这种现象的关键是振动模式之间非谐耦合的大小。还发现Trans2丁烯的脱氢反应是通过CH拉伸振动的多阶段激发而发生的。因此，清楚地表明，通过单个分子的振动激发可以实现材料转化和传质。通过这些现象，已经获得了化学反应进展的定量考虑，这提供了大量知识来了解材料转化的基本现象。尽管有针对单分子的化学反应的病例，但清楚地表明了反应的振动激发态是中间的，并且来自振动激发态的弛豫过程是反应的关键，从而在控制单个分子的控制中取得了新的突破。

项目成果

H.Okuyama,H.Kato M.Kawai: "An electron energy loss spectroscopy study of resonance population in ethylene chemisorbed on Pd (110)"J.Chem.Phys.. 113. 2866-2872 (2000)

H.Okuyama, H.Kato M.Kawai：“乙烯化学吸附在 Pd (110) 上的共振布居的电子能量损失光谱研究”J.Chem.Phys.. 113. 2866-2872 (2000)

F.Pichierri, T.Iitaka, M.Kawai 他: "First-principle Pseudo-potential Study of the Pd(110)-c(2x2)-Ethylene Adsorption System"J.Phys.Chem.B. 105. 8149-8154 (2001)

F.Pichierri、T.Iitaka、M.Kawai 等人：“Pd(110)-c(2x2)-乙烯吸附系统的第一原理赝势研究”J.Phys.Chem.B. 105. 8149 -8154 (2001)

Y.Kim, H.S.Kato, T.Komeda, M.: "Investigation of 1D Chain Formation of Co on Pd(110) by Low Temperature STM"Surf.Sci.. 482-485. 60-65 (2001)

Y.Kim、H.S.Kato、T.Komeda、M.：“通过低温 STM 研究 Pd(110) 上 Co 的一维链形成”Surf.Sci.. 482-485。

T.Komeda, Y.Kim, M.Kawai: "Scanning Tunneling Microscopy Observation of CO on Pd(110) at Cryogenic Temperatur"Jpn.J.Appl.Phys.. 40. 4403-4408 (2001)

T.Komeda、Y.Kim、M.Kawai：“低温下 Pd(110) 上 CO 的扫描隧道显微镜观察”Jpn.J.Appl.Phys.. 40. 4403-4408 (2001)

M.Kawai,H.Koto: "Interaction between adsorbed molecules on metal surfaces"Surface Review Lett.. 7. 619-624 (2000)

M.Kawai,H.Koto：“金属表面上吸附分子之间的相互作用”Surface Review Lett.. 7. 619-624 (2000)