遷臨界域流体のクラスタ構造に関する分子動力学的研究

跨临界流体团簇结构的分子动力学研究

基本信息

批准号：
06855026
负责人：
小原拓
金额：
$ 0.64万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1994
资助国家：
日本
起止时间：
1994 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06855026/
关键词：
分子動力学相・状態変化クラスタ水水素結合二酸化炭素

项目摘要

流体の相・状態変化を分子クラスタなどの微視的構造から解析するため、以下の研究を行った。1 典型的な極性分子であり、工業的にも重要な水を対象に、気液共存域、圧縮液、臨界点近傍、超臨界域を含む広範な温度・密度領域について、分子動力学計算を行った。とくに水中に形成される水素結合ネットワークの挙動とその温度・密度依存性に焦点をしぼって解析を行い、高密度領域で凝集している水分子群の一部分として水素結合のネットワークが存在すること、高温あるいは圧縮液の領域では水素結合が破壊され、ネットワークが細分化される現象などを明らかにした。2 水分子の内部自由度は、通常の水の分子動力学解析では無視されて凍結状態にあるが、比較的高い密度領域では、一定の影響を与えるものと考えられる。これに関して詳細を明らかにするため、内部自由度を考慮した分子間ポテンシャルモデルを用いた水の分子動力学計算を開始した。3 無極性分子である二酸化炭素を対象に、分子動力学計算を行った。広範な温度・密度領域に対する計算結果から、まず計算対象の分子系の気液飽和線や臨界点を決定し、これに基づいて解析結果を検討した。分子間距離で定義したダイマのネットワークとして定義されるクラスタは、分子の凝集・離散状態を表すが、このクラスタのサイズの温度・密度依存性は、水と同様の傾向を示した。これは、距離定義によるクラスタの平衡状態での挙動がマクロな相及び状態とほぼ対応し、この関係が分子の極性などの性質によらないことを示しているものと考えられるが、非平衡の相・状態変化とクラスタの動的挙動との関係について、さらに研究を進める必要がある。

进行了以下研究，以分析来自显微镜结构（例如分子簇）的相位和状态的变化。对广泛的温度和密度区域进行了1个分子动力学计算，包括气液并存范围，压缩液体，接近临界点和超临界区域的水，这是典型的极性分子，在工业上也很重要。分析的重点是在水及其温度和密度依赖性中形成的氢键网络的行为，并揭示了氢键网络的存在，这是一组水分子的一部分，这些水分子在高密度区域聚集，并且在高温或压缩液体区域破坏了氢键的现象，从而导致网络销毁，从而使网络被塑造出来。 2水分子的内部自由度在水的正常分子动力学分析中被忽略，但被认为在相对较高的密度区域中具有一定的作用。为了详细阐明这一点，我们已经开始使用内部分子势模型来计算水的分子动力学，该模型考虑了内部自由度。 3分子动力学计算是在二氧化碳（一种非极分子）上进行的。根据广泛的温度和密度区域的计算结果，首先确定要计算的分子系统的气液饱和线和临界点，并根据这些结果对分析结果进行了检查。群集定义为由分子间距离定义的Dymers网络，代表了分子的聚集和离散态，但是该簇的大小的温度和密度依赖性显示出与水的相似趋势。人们认为这表明按距离定义按距离定义在平衡中的行为大致相对应与宏相和状态相对应，并且这种关系不取决于诸如分子极性之类的特性，但是需要进一步的研究来进行非平衡相和状态变化与簇的动态行为之间的关系。