Elucidation of the dispersion mechanism of bulk nano metals and its application to the design of single-atom catalysts.

阐明块状纳米金属的分散机制及其在单原子催化剂设计中的应用。

• 批准号: 22KF0003
• 负责人: 清水 研一
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KF0003/
• 关键词: 不均一系触媒; 単原子触媒; オペランド分光; N2O分解; ディーゼル脱硝; 触媒; 銀; 劣化

バルク・ナノ金属の高分散化現象のメカニズム解明に向けた分光・理論研究と、トップダウン法による単原子触媒の合理的設計の研究に取り組んだ。単原子触媒は貴金属の利用効率の最大化だけではなく、特異な活性や選択性の発現が期待されている機能性物質である。同現象は、単原子触媒の簡便合成法になり得るが、そのメカニズムは未だ十分に理解されていない。in situ/operando分光法と理論計算を駆使することで、原子レベルでの高分散化現象のメカニズム解明と本現象が起こり得る実験条件を予測し、single/dual-site触媒の合理的設計へ展開した。in situ/operando分光では、分光法におけるシグナル/ノイズ(S/N)比を劇的に向上させ、物理・化学現象の動的過程に関与する種を選択的に解析することのできるModulation Excitation (ME)法も用いた。現代の計算化学で一般的に用いられる手法は、温度や圧力等の条件を考慮しないため、物質のダイナミクスが重要となる触媒分野では反応条件を加味した計算が必須となる。これらを考慮した手法を採用することで、実条件に即した理論計算からの知見を得た。これら検討により、触媒性能・機能(基質活性化能)と構造(幾何・電子構造)の相関関係を明確化することができ、触媒設計指針を確立した。これら知見を用いて、今後、改良触媒の設計および開発へとつなげる。

我们开展了光谱和理论研究，旨在阐明大块纳米金属的高分散机理，并采用自上而下的方法研究了单原子催化剂的合理设计。单原子催化剂是一种功能物质，不仅有望最大限度地提高贵金属的利用效率，而且表现出独特的活性和选择性。尽管这种现象可以成为合成单原子催化剂的便捷方法，但其机制仍不完全清楚。通过充分利用原位/操作光谱和理论计算，我们将在原子水平上阐明高分散的机理，并预测发生这种现象的实验条件，从而合理设计单/双中心催化剂。 做过。原位/操作光谱极大地提高了光谱学的信噪比（S/N），并且还使用了调制激发（ME）方法。现代计算化学中常用的方法不考虑温度和压力等条件，因此考虑反应条件的计算在催化领域至关重要，其中材料动力学很重要。通过采用考虑到这些的方法，我们从符合实际情况的理论计算中获得了知识。通过这些研究，我们能够阐明催化剂性能/功能（底物活化能力）和结构（几何/电子结构）之间的相关性，并建立催化剂设计指南。这些发现将用于未来设计和开发改进的催化剂。