溶媒和についての新しい解析理論の開発と溶媒和機能の分子論的理解

新溶剂化分析理论的发展和溶剂化函数的分子理解

• 批准号: 22KJ3139
• 负责人: 矢木 智章
• 金额: $ 2.58万
• 依托单位: Institute of Physical and Chemical Research
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ3139/
• 关键词: 溶媒和理論; 密度汎関数理論; 積分方程式理論; Ornstein-Zernike方程式; グランドポテンシャル汎関数

今年度は次の二つの課題に取り組んだ。１．極性溶媒についてのグランドポテンシャル汎関数の構成方法の開発グランドポテンシャル汎関数を均一な密度の周りで展開し、Molecular Ornstein-Zernike(MOZ)方程式の密度微分に基づいて、各展開係数を決定するための階層的な積分方程式の導出を行った。積分方程式の解として得られる係数より、グランドポテンシャル汎関数を構成する計算方法を開発した。本手法を水モデルに適用し、その妥当性について検討した。従来の2次展開では気液平衡の記述が不能であったが、本手法により 4 次展開したことグランドポテンシャル汎関数は水の気液相平衡状態の記述が可能であることを示した。またこれに伴って溶媒和自由エネルギーの計算精度にも大きな改善が得られた。２．1分子FRETの光子データの解析による溶液中の生体分子の構造変化の統計的推定とモデル化本研究では色素間の距離の時系列変化を記述するLangevin方程式とマスター方程式、FRET過程を記述するMarkov状態モデルを組み合わせて、1分子FRETを確率過程としてモデル化した。この確率過程モデルに対して逐次モンテカルロ法を適用して、光子データから蛍光色素間の距離の時系列変化を推定すると同時に、モデルに含まれる未知パラメータを決定する方法を開発した。本手法を計算機プログラムとして実装し、シミュレーションを用いて疑似的な光子データを生成し、その妥当性を確認した。またウェブ上に公開されている一分子FRETの実験データに適用し、その実用性についても検討した。

今年，我们解决了以下两个挑战：1。开发一种用于极性溶剂的地面电位功能的方法，地面电位功能围绕均匀密度扩展，并且层次积分方程是基于分子Ornstein-Zernike（MOZ）方程的每个膨胀系数来确定每个膨胀系数的推导。我们已经开发了一种计算方法，该方法从获得积分方程的解决方案的系数中构建了地面电位功能。该方法应用于水模型，并检查了其有效性。尽管常规的二次扩展无法描述气体液体平衡，但该方法表明已经实现了第四次膨胀，表明地面电位功能可以描述为气液平衡状态。这也导致溶剂化自由能的计算准确性有了重大提高。 2。通过分析本研究中的单分子FRET的光子数据的生物分子的结构变化的统计估计和建模，我们合并了Langevin方程，该方程描述了染料之间的时间序列变化，而Markov State模型之间的时间序列变化，该模型描述了单个Molecole fret freet freet freet freet fret freet freet fret fret fret freet freet。将顺序的蒙特卡洛方法应用于此随机过程模型，以开发一种方法，以估计荧光染料与光子数据之间的距离变化，同时确定模型中包含的未知参数。该方法是作为计算机程序实现的，并使用模拟生成模拟的光子数据以确认其有效性。我们还将其应用于网络上发表的单分子FRET的实验数据，并检查了其实用性。

项目成果

階層型積分方程式による自由エネルギー密度汎関数の自己無撞着な構成とLennard-Jones流体への応用

使用层次积分方程自洽构建自由能密度泛函及其在 Lennard-Jones 流体中的应用

• 发表时间: 2022
• 作者: Tomoki Ishibashi;Tatsuo Shibata;矢木智章
• 通讯作者: 矢木智章