量子的化学原理の深化と実現

深化和实现量子化学原理

基本信息

批准号：
14GS0217
负责人：
中辻博
金额：
$ 360.59万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Creative Scientific Research
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

シュレーディンガー方程式の解析解の一般的な解法:シュレーディンガー(SE)方程式とディラック・クーロン方程式の解析解の一般的な解法の研究をさらに推し進めた。Scaled-SEに基づくFree ICI法により、世界で最も正確な波動関数をヘリウムや水素分子イオンについて求めることに成功した。さらに積分操作を行うことなく解析解を求める方法、Local SE法(LSE法)を開発し、積分の困難を原理的に解消することに成功した。このLSE法により絶対エネルギーにおいて化学精度(kcal/mol)を超える正しい解を一般の原子・分子について計算できることを示した。ファインなスペクトロスコピーと反応の量子ダイナミックス:精度が高く計算効率の上でも優れているdirect SAC-CI法を完成した。有機ELのIr錯体やアクリジン型バイオセンサーの光吸収・発光過程を定量的に明らかにした。最先端の実験と協力し、様々な内殻電子過程における励起ダイナミクスを解明した。巨大分子系の電子状態理論の構築:巨大な分子性結晶・分子集合体・ポリマー等の電子状態を、構成分子の精密なSAC-CI波動関数と同程度の精度で構築する新たな理論-Giant SAC/SAC-CI理論を開発した。この方法を、幾つかの環状分子性結晶の基底状態と励起状態に応用し、光磁気センサーを設計することが可能であることを示した。生体反応系の電子論とダイナミックスの解明:視覚で知られるレチナール蛋白質について研究し、レチナール色素のcolor-tuningメカニズムを定量的に明らかにした。蛍ルシフェリンの発光色制御メカニズムを研究し、蛋白質残基とそのクーロン場が発光色制御の要因であることを明らかにした。凝縮系における反応の電子論とダイナミックス:溶液内光化学過程の研究において、自由エネルギー円錐交差点を求める方法を開発し、極性溶媒中での円錐交差の構造と溶媒効果について論じた。表面-分子相互作用系と触媒反応の電子論:燃料電池で重要なPt表面上のアルコール酸化反応の反応メカニズムの研究を行った。Pd錯体によるアレンのシリルボリル化反応を理論的に研究し、幾つかの反応経路を検討した。

用于Schrodinger方程的分析解决方案的一般解决方案：我们进一步促进了Schrodinger（SE）方程和Dirac-Coulomb方程的通用溶液的研究。使用基于缩放率的自由ICI方法，我们成功地确定了世界上最准确的波浪函数和氢分子离子。此外，我们已经开发了一种方法来找到分析解决方案而不执行积分操作，并成功地解决了整合的困难。这种LSE方法表明，可以计算一般原子和分子的绝对能中超过化学精度（Kcal/mol）的正确溶液。反应的细光谱和量子动力学：我们已经完成了直接的SAC-CI方法，该方法是高度准确且高度计算的效率。定量阐明了有机EL IR复合物和a骨生物传感器的光吸收和发光过程。与尖端实验合作，我们阐明了各种核心电子过程中的激发动力学。用于大分子系统电子状态理论的构建：我们开发了一种新的理论 - 巨型SAC/SAC-CI理论，该理论构建了电子状态，例如巨型分子晶体，分子组件和聚合物，其精度可与构成分子的精确SAC-CI波函数相当。该方法已证明可以将几个环状分子晶体的基态和激发态应用于设计磁光传感器。阐明电子理论和生物反应系统的动力学：我们已经研究了视觉上以视觉视觉闻名的视网膜蛋白，并定量阐明了视网膜色素的色彩调节机制。研究了控制荧光素荧光素发光的机制，并揭示了蛋白质残基及其库仑场是控制发光颜色发光的因素。电子理论和凝结系统中反应的动力学：在研究内光化学过程的研究中，开发了一种寻找自由能锥相交的方法，并讨论了锥体相交在极性溶剂中的结构和溶剂效应。表面相互作用系统和催化反应的电子理论：我们研究了酒精氧化反应在PT表面上的反应机制，这在燃料电池中很重要。理论上研究了PD复合物对Allenes的硅藻性反应，并研究了几种反应途径。