d-f元素系配位高分子を前駆体とする多孔質複合金属酸化物の形態制御と触媒特性

以d-f元素配位聚合物为前驱体的多孔复合金属氧化物的形貌控制和催化性能

• 批准号: 19018005
• 负责人: 坂本 政臣
• 金额: $ 1.15万
• 依托单位: Yamagata University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2007 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19018005/
• 关键词: d-f元素系配位高分子; シアノ錯体; ペロブスカイト型酸化物; メタン酸化; 触媒; 多孔体

安定な三次元ネットワーク構造を有するd-f元素系配位高分子であるLa[Fe(CN)_6]・nH_2Oの熱分解(錯体分解法)によって調製したペロブスカイト型酸化物LaFeO_3のメタン酸化反応に対する触媒能について調べた。また、触媒特性が触媒の調製法や微細構造などに大きく影響を受けることから、従来の一般的手法として知られている共沈法や固相反応法によって調製したLaFeO_3との比較も行った。その結果、錯体分解法で調製したLaFeO_3を触媒として用いた場合の反応率が最も高かった。このような触媒能の違いを検討するために、調製したLaFeO_3表面の微細構造をSEM測定により観察した。錯体分解法では、サブマイクロサイズの孔が規則的に配列した多孔体であることがわかった。これに対して、共沈法と固相反応法によって調製したものは、表面構造がroughであった。このような孔形成が、高反応率に関係しているものと考えられ、錯体分解法による新規触媒調製法として今後期待できる。また、LaFeO_3の前駆体であるLa[Fe(CN)_6]・nH_20は、水や通常の有機溶媒に対する溶解度が非常に低い。このため、La[Fe(CN)_6]・nH_2Oの利用は、現在のところ、熱分解によって調製されるLaFeO_3粉末に限られている。La[Fe(CN)_6]・nH_2Oがよく溶ける溶媒が見つかれば、LaFeO_3の薄膜や充填材料の開発など用途の大幅な拡大につながる。このような観点からさまざまな溶媒への溶解性を調べた。その結果、水-エチレングリコール混合溶媒に予想をはるかに超えた溶解性を示し、粘ちょう性の極めて高い溶液になることを見い出した。この発見により、本研究の飛躍的な発展が大いに期待できる。現在、これまで困難であったLaFeO_3充填多孔質アルミナ材料の開発とガス分離膜への応用を試みている。

通过稳定的三维网络结构的D-F元素配位聚合物（用于甲烷氧化反应）的D-F元素配位聚合物，钙钛矿型氧化物LAFEO_3 LA [Fe（CN）_6] la [Fe（CN）_6]·NH_2O制备的催化能力。此外，由于催化剂特性受到催化剂制备方法和精细结构的极大影响，因此与LaFeo_3进行了比较，以常规常用方法（称为共沉淀和固相反应方法）制备。结果，当使用复杂分解方法制备的LAFEO_3用作催化剂时，反应速率是最高的。为了研究催化能力的差异，通过SEM测量观察到制备的LaFeo_3表面的微观结构。复杂的分解方法表明，多孔体是亚微晶孔的常规排列。相反，通过共沉淀法制备的表面结构和固相反应方法具有粗糙的表面结构。人们认为这种孔的形成与高反应率有关，并且可以在将来作为一种使用复杂分解方法作为一种新的催化剂制备方法。此外，LaFeo_3的前体La [Fe（CN）_6] nh_20在水和普通有机溶剂中的溶解度非常低。因此，使用La [Fe（CN）_6] ・NH_2O目前仅限于通过Pylolysy制备的LaFeo_3粉末。如果发现可以溶解la [fe（Cn）_6] ・NH_2O的溶剂，它将导致应用的显着扩展，例如薄膜的开发和lafeo_3的填充材料。从这个角度来看，研究了各种溶剂的溶解度。结果，发现水乙二醇混合溶剂表现出比预期的要大得多，从而产生了极其粘性的溶液。这一发现为这项研究的快速发展提供了巨大的希望。目前，我们正在尝试开发和将以前困难的Lafeo_3充满多孔氧化铝材料应用于气体分离膜。

项目成果

サプマイクロサイスFe-CN-La系配位高分子結晶の新規調製法

超微细Fe-CN-La配位聚合物晶体的制备新方法

• 发表时间: 2007
• 作者: H. M. Pask;P. Dekker;A. Lee;T. Omatsu;J. A. Piper;Hirotoshi Yamada;西尾勇祐;中島彩・栗原正人・返本政臣・吉岡大輔・御厨正博・水上富士夫
• 通讯作者: 中島彩・栗原正人・返本政臣・吉岡大輔・御厨正博・水上富士夫

d-f元素系配位高分子を利用したサプマイクロ多孔体の調製と触媒特性

d-f元素配位聚合物超微孔材料的制备及其催化性能

• 发表时间: 2007
• 作者: S. Takahara;A. Morimoto;T. Kawae;M. Kumeda;S. Yamada;S. Ohtsubo;and Y. Yonezawa;作田 敦;古川昌弘・伊瀬谷卓司・中島彩・安在茜・佐藤慶子・栗原正人・坂本政臣・吉岡大輔・御厨正博・濱川聡・水上富士夫
• 通讯作者: 古川昌弘・伊瀬谷卓司・中島彩・安在茜・佐藤慶子・栗原正人・坂本政臣・吉岡大輔・御厨正博・濱川聡・水上富士夫

新規錯体前駆体を用いたLaFeo3の調製およびそれを利用したガス分離膜への展開

新型复合前驱体制备LaFeo3及其在气体分离膜中的应用

• 发表时间: 2007
• 作者: H. Iino;J. Hanna;伊藤俊・中島彩・伊瀬谷卓司・栗原正人・坂本政臣・吉岡大輔・濱川聡・水上富士夫
• 通讯作者: 伊藤俊・中島彩・伊瀬谷卓司・栗原正人・坂本政臣・吉岡大輔・濱川聡・水上富士夫

エチレングリコール錯体を前駆体としたLaFeの調製およびそれを利用したガス分離膜への展開

以乙二醇络合物为前驱体制备LaFe及其在气体分离膜中的应用

• 发表时间: 2007
• 作者: H. M. Pask;P. Dekker;A. Lee;T. Omatsu;J. A. Piper;Hirotoshi Yamada;西尾勇祐;中島彩・栗原正人・返本政臣・吉岡大輔・御厨正博・水上富士夫;Y. Shimoda;高田和典;伊藤俊・中島彩・伊瀬谷卓司・栗原正人・返本政臣・吉岡大輔・御厨正博・濱川聡・水上富士夫
• 通讯作者: 伊藤俊・中島彩・伊瀬谷卓司・栗原正人・返本政臣・吉岡大輔・御厨正博・濱川聡・水上富士夫

LaFeへテロ金属配位高分子の熱分解による多孔質LaFeo3の調製と触媒離

LaFe异金属配位聚合物热分解多孔LaFeo3的制备及催化剂释放

• 发表时间: 2007
• 作者: T. Y. Kim;T. Kawae;N. Ikegami;S. Yamada;Y. Yonezawa;K. Takahashi;A. Morimoto and M. Kumeda;H. Yamada;古川昌弘・伊瀬谷卓司・中島彩・安在茜・佐藤慶子・栗原正人・坂本政臣・吉岡大輔・御厨正博・濱川聡・星靖・水上富士夫
• 通讯作者: 古川昌弘・伊瀬谷卓司・中島彩・安在茜・佐藤慶子・栗原正人・坂本政臣・吉岡大輔・御厨正博・濱川聡・星靖・水上富士夫